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使用与不使用冰作为基质时红外基质辅助激光解吸电喷雾电离中的内能沉积

DOI：10.1007/s13361-019-02323-2 期刊：Journal of The American Society for Mass Spectrometry 出版年份：2019 更新时间：2025-09-11 14:15:04
摘要： 电离过程中沉积到分析物内的内能极大影响碎片化程度，从而决定最终质谱图形态。通过生存产率法测定了红外基质辅助激光解吸电喷雾电离（IR-MALDESI）技术在液态与固态下生成的一系列对位取代苄基吡啶鎓阳离子的内能分布，并与常规电喷雾电离（ESI）结果进行对比。IR-MALDESI与ESI具有相近的平均内能值（如碰撞能量15 eV时为1.8-1.9 eV）及峰宽，证实IR-MALDESI本质上是软电离技术——分析物在激光解吸过程中未获得显著内能，且在带电电喷雾液滴捕获时也未损失能量。仅在固态IR-MALDESI的高碰撞能量条件下检测到异常碎片离子（质子化吡啶），推测源于盐形式预带电分析物的直接电离。含冰层组织分析显示其离子群体内能始终高于无冰层对照，可能因冰显著增加了红外吸收体数量。全肌红蛋白进一步测定表明：IR-MALDESI-MS在天然态与变性条件下均能保留非共价结合的血红素-蛋白复合物，而变性ESI-MS会导致血红素完全丢失，证明IR-MALDESI对生物分子的电离温和性等同或优于ESI。
作者： Anqi Tu，David C. Muddiman
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

利用红外基质辅助激光解吸电喷雾电离（IR-MALDESI）研究电离过程中分析物内部的能量沉积，并将其与常规电喷雾电离（ESI）进行比较。

研究成果

IR-MALDESI是一种与电喷雾电离(ESI)相当的软电离技术，对分析物的内能沉积极小。使用冰基质会因增强红外吸收而增加内能沉积。IR-MALDESI在变性条件下仍能保留非共价蛋白质复合物，显示出其对某些生物分子优于ESI的特性。

研究不足

该研究在确定内能时未考虑动能偏移，可能导致平均内能值被低估。此外，预成离子特有的直接电离途径也未得到充分探究。

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