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扩展离散相互作用模型：银纳米粒子的等离激元激发

DOI：10.1021/acs.jpcc.9b07410 期刊：The Journal of Physical Chemistry C 出版年份：2019 更新时间：2025-09-11 14:15:04
摘要： 我们提出了一种新的原子尺度模型，用于描述金属纳米颗粒的等离激元激发与光学特性。该模型通过依赖于局部环境及复合纳米颗粒形貌的涨落偶极子与电荷，完整表征了其整体响应。由于具有原子依赖性，团簇的总光学特性（包括复极化率与等离激元激发）直接关联其具体成分与几何特征，从而能在原子尺度探究材料、合金混合、尺寸、形态、长径比等几何因素的影响，为设计具有特定强度与场分布的等离激元颗粒提供有效工具。该模型参数源自实验数据，目前可实际应用于直径超过10纳米的颗粒（纳米棒适用范围更广），因而填补了纯量子计算与基于体介电常数的经典模型之间的大部分尺度空白。我们将该方法应用于球形、立方体团簇及纳米棒体系，既展示了等离激元激发的尺寸/形状/长径比依赖性，又通过等离激元长度将其与纳米颗粒几何构型相关联。
作者： Vadim I. Zakomirnyi，Zilvinas Rinkevicius，Glib V. Baryshnikov，Lasse K. S?rensen，Hans ?gren
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研究概述 实验方案

研究目的

开发一种新的原子尺度模型，用于描述金属纳米粒子的等离激元激发和光学特性，该模型能够基于局域环境和形态学依赖的涨落偶极子与电荷来表征其响应，并探究材料、合金混合、尺寸、形状、长径比及其他几何因素直至原子层面的作用。

研究成果

改进的离散偶极近似模型（ex-DIM）准确描述了银纳米粒子表面等离子体共振（SPRs）的尺寸、形状及长径比依赖性，包括球形和立方簇以及纳米棒。该模型表明表面等离子体共振与等离子体长度成反比，并展示了其预测纳米棒中纵向和横向表面等离子体共振的能力。

研究不足

该模型目前适用于直径超过10纳米的颗粒，对于纳米棒甚至适用范围更广，但对于参数化未涵盖的极小团簇或复杂形状，其准确性可能存在局限。

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