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客体包合调控组装三苯胺大环中光生自由基的浓度与持久性

DOI：10.1021/jacs.9b11518 期刊：Journal of the American Chemical Society 出版年份：2019 更新时间：2025-09-12 10:27:22
摘要： 取代三苯胺（TPA）自由基阳离子作为氧化剂和聚合物磁体中的自旋单元展现出巨大潜力。通过超分子组装可进一步调控其性能。本研究考察了TPA大环结构固有的光生自由基阳离子在自组装成一维柱状结构时性能的变化。这些大环由两个TPA单元和两个推动多孔有机材料组装的亚甲基脲基团构成。优势在于晶体活化后能通过单晶到单晶转化实现客体交换，生成一系列等骨架主客体复合物，其性能可直接对比。采用365 nm LED引发的光诱导电子转移可在室温下产生自由基（EPR光谱证实）。EPR谱线形貌和自由基数量可通过包封客体的极性及重原子掺杂进行调控。这些光生自由基具有持久性（半衰期1-7天），且自由基衰减时不会发生降解。样品复照可使自由基浓度恢复至相近最大值，该特性可循环重现。代表性谱图的EPR模拟显示存在两种组分：一种含两个N超精细相互作用，另一种为无明确超精细相互作用的宽信号。值得注意的是，不含溴取代的TPA类似物也呈现相近光生自由基量，表明超分子策略能为稳定TPA自由基结构提供更大灵活性。这些研究将助力新型光活性材料的开发。
作者： Ammon J. Sindt，Baillie Ann DeHaven，Dustin W. Goodlett，Johannes O. Hartel，Pooja J. Ayare，Yong Du，Mark D. Smith，Anil K. Mehta，Alexander M. Brugh，Malcolm D. E. Forbes，Clifford R. Bowers，Aaron K. Vannucci，Linda S. Shimizu
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研究目的

研究三苯胺大环化合物固有的光生自由基阳离子性质在其自组装成一维柱状结构时如何改变，以及客体分子的包合如何调控这些性质。

研究成果

研究表明，三苯胺大环的超分子组装形成一维柱状结构可稳定光生自由基阳离子，其性质可通过客体包合进行调控。这些自由基具有持久性，且在宿主材料未降解的情况下经再次辐照可再生。该工作为设计具有可调性质的新型光活性材料提供了见解。

研究不足

本研究仅限于所合成的特定TPA大环化合物及其线性类似物。未探究其他客体分子或不同组装条件的影响。自由基形成与衰减的机制有待进一步研究。

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