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评估激光波长和检测阶段几何结构对单颗粒质谱仪中光学检测效率的影响

DOI:10.5194/amt-9-6051-2016 期刊:Atmospheric Measurement Techniques 出版年份:2016 更新时间:2025-09-23 15:19:57
摘要: 单颗粒质谱技术(SPMS)是研究气溶胶的在线分析工具,能够以与大气过程相关的时间分辨率测量具有粒径分辨能力的化学组成。该技术通过光学颗粒探测实现消融激光脉冲与离子源中颗粒存在的有效时间同步,并可通过测量两检测阶段间颗粒到达时间的偏移量进行空气动力学粒径分级。光学检测阶段的效率对仪器整体性能具有重要影响。 我们在激光消融气溶胶颗粒飞行时间质谱仪(LAAP-TOF)的检测阶段,无需大幅改动仪器几何结构,集成了由高功率光纤耦合Nd:YAG固态激光器与准直光束组成的定制检测激光系统。利用准直激光束构建了数值模型,可预测检测激光波长、输出功率、光束聚焦特性、光收集角、颗粒尺寸及折射率对检测激光束有效检测半径(R)的影响。我们将模型预测结果与"云中冰晶-尘埃"(ICE-D)项目获取的环境数据集进行对比。相比405 nm聚焦激光二极管系统,新激光系统使仪器对500-800 nm球形颗粒的灵敏度提升了一个数量级。 模型表明:颗粒尺寸的检测限由米氏理论预测的散射截面(Csca)决定。此外,当光收集角度较窄时,Csca随颗粒直径变化的振荡会导致R值波动,进而在颗粒传输范围内产生显著的粒径依赖性检测效率差异。这种检测偏差会影响仪器测量的空气动力学粒径分布,并解释了环境数据集中对海盐颗粒的部分检测偏好现象。
作者: Nicholas Marsden,Michael J. Flynn,Jonathan W. Taylor,James D. Allan,Hugh Coe
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研究激光波长和检测阶段几何结构对单粒子质谱仪中光学检测效率的影响。

定制检测激光系统的实施显著提高了LAAP-TOF仪器对500-800纳米尺寸范围内球形颗粒的灵敏度。研究表明,检测效率受颗粒散射截面和检测台几何结构的强烈影响。这些发现对单颗粒质谱仪中光学检测系统的设计具有启示意义。

该研究的局限性在于LAAP-TOF仪器的特定设计以及实验开展的条件。模型的准确性取决于对颗粒物属性(如形状、密度和折射率)所做的假设。

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