研究目的
研究高极性香豆素衍生物中溶剂调控的质子耦合电子转移（PCET）与扭转分子内电子转移（TICT）之间的竞争机制。
研究成果
研究表明，香豆素衍生物的光物理性质由质子耦合电子转移（PCET）和扭转的分子内电荷转移（TICT）过程之间的竞争决定，这些过程对溶剂环境敏感。该发现为理解这些体系中的电子转移和质子转移机制提供了见解。
研究不足
该研究仅限于特定的香豆素衍生物及其在选定溶剂中的行为。理论模型可能无法完全捕捉所涉及的复杂光物理过程的所有方面。
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高度极化香豆素衍生物再探：质子耦合电子转移与分子内扭转电子转移的溶剂调控竞争
DOI：10.1002/chem.202001079
期刊：Chemistry - A European Journal
出版年份：2020
更新时间：2025-09-23 15:21:01
摘要：
通过酰胺桥将极性香豆素单元与芳香取代基连接，会导致电子耦合较弱，从而影响分子内电子转移（ET）过程。由此可观察到有趣的溶剂依赖性光物理性质。在极性溶剂中，此类香豆素衍生物的电子转移会引发给电子和受电子分子单元的相互扭转（TICT过程），从而开启无辐射衰变过程（内转换）。在具有最强分子内氢键的二聚体中，平面构型被稳定化，因此扭转仅能在高极性溶剂中发生；而在非极性正烷烃中则出现快速的质子耦合电子转移（PCET过程）。不同溶剂中kPCET速率常数随荧光最大能量呈线性下降，该现象可通过以下竞争机制解释：从高度极化（约15德拜）且具有荧光的局域激发态（1LE）向极化程度低得多（约4德拜）的电荷转移态（1CT）进行的电子与质子转移竞争——这是一种独特现象。通过对一系列相关香豆素二聚体进行光物理测量并结合量子化学计算，揭示了后续伴随TICT或PCET过程的ET机制。结果表明，即便在非极性溶剂中，激发态的介电溶剂化作用也会减缓PCET过程。
作者：
Olaf W. Morawski，?ukasz Kielesiński，Daniel T. Gryko，Andrzej L. Sobolewski
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