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用于稀薄CO?光还原的镍金属有机框架单层材料:金属节点依赖的活性与选择性

DOI:10.1002/anie.201811545 期刊:Angewandte Chemie International Edition 出版年份:2018 更新时间:2025-09-23 15:21:01
摘要: 将稀释的二氧化碳光催化转化为太阳能燃料极具吸引力但目前仍处于起步阶段。本研究通过构建镍金属有机框架单层材料(Ni MOLs),证明了金属节点对稀释二氧化碳光还原性能的决定性影响。在10%稀释二氧化碳条件下,Ni MOLs展现出1.96%的最高表观量子产率及96.8%的卓越一氧化碳选择性,不仅超越现有稀释二氧化碳体系,更优于多数纯二氧化碳催化剂。而同构的钴MOLs在稀释二氧化碳中几乎无活性,证实该性能具有金属节点依赖性。实验与理论研究表明,Ni MOLs对二氧化碳的强结合亲和力是关键因素——这有助于稳定Ni-CO2加合物并促进二氧化碳向一氧化碳的转化。镍在二氧化碳光还原中的优势普适性可推广至其他镍基金属有机框架,为人工光合作用无机-有机复合物设计提供了有效通用策略。
作者: Bin Han,Xinwen Ou,Ziqi Deng,Yao Song,Chen Tian,Hong Deng,Yi-Jun Xu,Zhang Lin
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研究概述 实验方案 设备清单

通过构建镍金属有机框架单层(Ni MOLs)研究金属节点对稀薄二氧化碳光还原性能的影响。

Ni MOLs在稀薄CO2光还原反应中展现出高效且高选择性的卓越性能,这归因于Ni MOLs对CO2的强结合亲和力。该研究为设计高效的CO2光还原无机-有机复合物提供了通用策略。

该研究聚焦于镍和钴金属有机层(MOLs),相关发现若未经进一步探究,可能无法直接适用于其他金属节点或金属有机框架(MOFs)结构。

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