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声学声子寿命限制了碘化铅甲铵中的热输运

DOI:10.1073/pnas.1812227115 期刊:Proceedings of the National Academy of Sciences 出版年份:2018 更新时间:2025-09-23 15:21:01
摘要: 混合有机-无机钙钛矿(HOIPs)已成为太阳能电池及其他光电器件中的重要半导体材料。电子-声子耦合在所有光电器件中都起着关键作用。尽管HOIPs的晶格动力学和声子频率已被深入研究,但声子寿命却鲜少受到关注。我们利用非弹性中子谱学(提供高能量分辨率)和全氘代单晶(减少氢的无序散射),对混合钙钛矿甲基铵铅碘(MAPI)中的声学声子寿命进行了高精度动量分辨测量。结果显示其寿命极短(皮秒量级),对应纳米级平均自由程,表明声学声子无法有效散热?;诘谝恍栽砣孜⑷爬砺鄣木Ц穸ρЪ扑惚砻?,这种短寿命源于强烈的三声子相互作用以及与有机阳离子自由度相关的低能光学声子模式的高密度分布。如此短的声子寿命对MAPI及其他HOIPs中的电子-声子耦合具有重要影响,直接关系到光电器件中热载流子的冷却、带边载流子的输运与复合过程。这些发现揭示了HOIPs与传统光伏半导体之间的本质差异,也证明了理解晶格动力学对开发金属卤化物钙钛矿光电器件的重要性。
作者: Aryeh Gold-Parker,Peter M. Gehring,Jonathan M. Skelton,Ian C. Smith,Dan Parshall,Jarvist M. Frost,Hemamala I. Karunadasa,Aron Walsh,Michael F. Toney
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研究概述 实验方案 设备清单

研究甲基铵铅碘化物(MAPI)中的声子寿命及其对热输运和光电器件性能的影响。

测量结果表明,MAPI材料中的声子寿命极短,导致散热效率低下。这对基于HOIPs的光电器件设计具有重要启示,凸显了理解这些材料晶格动力学的关键意义。

该研究的局限性在于中子能谱技术的能量分辨率,以及由于晶体孪生现象导致正交相中声子峰拟合的复杂性。

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