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环状六核金(I)复合物的双发射现象：Au<sub>3</sub>与Au<sub>2</sub>配体支撑发光基元间的相互作用

DOI：10.1021/acs.jpcc.8b10190 期刊：The Journal of Physical Chemistry C 出版年份：2018 更新时间：2025-09-23 15:21:21
摘要： 发现多样且可调控的分子结构对功能性纳米材料设计具有重要意义。配体支撑的六核金(I)框架化合物1（其核心为三角形Au3单元，每个顶点连接一个外围Au(I)中心）展现出室温下显著的双发射特性。发射峰分别位于λem=512和694 nm处，斯托克斯位移达19530和14410 cm-1，源自中心Au6骨架上5dσ*→6pσ激发产生的两个激发态辐射弛豫。两条发射带对氧气依赖性的显著差异表明，该双发射现象可能源于单重态与三重态特征的两个近邻发光激发态间未完全平衡——很可能是由于慢速系间窜越(ISC)过程，分别产生绿色荧光与红色磷光；这种在重金属化合物中罕见的现象。理论计算显示这些激发态源自分子骨架中两个不同子结构发光基团：i) Au3核心和ii) 特定Au2单元。因此化合物1的双重发光源于分子整体结构中这两个独特发光基团的协同作用。溶液与固态发射光谱因建议的发光机制具有分子内特性而呈现相似特征。这些发光基团可作为新型金属配体整合至更大金纳米簇中，用于开发高强度发光分子器件。
作者： Pengfei Ai，Matteo Mauro，Andreas A. Danopoulos，Alvaro Mu?oz-Castro，Pierre Braunstein
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究环状六核金(I)复合物的双发射特性及Au3与Au2配体支撑发光团之间的相互作用。

研究成果

该研究揭示了一种环状六核金(I)配合物中显著的双发射行为，这归因于Au3和Au2配体支撑发光基团之间的相互作用。理论计算表明，发光特性是Au6骨架固有的，并鉴定出两种新型亚结构-发光基团。这一发现为设计多重发光金簇及开发高强度发光分子器件开辟了新视角。

研究不足

该研究的局限性在于Au6骨架的复杂性以及多个金-金亲合相互作用之间的相互影响，这可能会降低理论预测的准确性。实验条件（如溶剂和温度）也可能对发光性质产生影响。

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