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通过染料敏化方法实现仿生烟酰胺腺嘌呤二核苷酸类似物的光再生

DOI：10.1021/acsaem.8b01574 期刊：ACS Applied Energy Materials 出版年份：2018 更新时间：2025-09-23 15:21:21
摘要： 采用染料敏化方法研究了基于吖啶鎓的阳离子2O+向相应阴离子2O?的两步光化学还原过程，该方法涉及将2O+?COOH连接在宽带隙半导体p-NiO表面。通过稳态紫外/可见光谱和电子顺磁共振光谱合成了阳离子2O+及其单电子还原自由基形式2O?并进行了表征。评估了2O+和2O?的光生空穴注入热力学，发现其具有有利性。随后利用飞秒瞬态吸收光谱评估了从2O+?COOH/NiO和2O??COOH/NiO样品开始的光生空穴注入NiO过程。620 nm激发2O+?COOH引发了快速（2.8 ps）的空穴注入NiO。然而，90%的电荷分离群体在约40 ps内复合，而约10%的电荷分离群体寿命超过仪器时间尺度（1.6 ns）。对于2O??COOH/NiO，光吸收主要由NiO发生（2O??COOH在310 nm吸收），并与电子从NiO导带转移到自由基相关。这种情况下的电荷分离态似乎寿命较长，基于NiO表面形成的俘获载流子的缓慢（ns）增长。本工作结果表明，可以实现2O+向相应氢化物形式（2OH）的光化学还原，为使用这种染料敏化方法在酶催化和化学催化中再生烟酰胺腺嘌呤二核苷酸类似物开辟了可能性。
作者： George N. Hargenrader，Ravindra B. Weerasooriya，Oleg G. Poluektov，Ksenija D. Glusac，Jens Niklas，Stefan Ilic
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

利用染料敏化方法研究吖啶鎓基阳离子光化学还原为其相应阴离子，以实现烟酰胺腺嘌呤二核苷酸类似物在酶催化和化学催化中的再生。

研究成果

该研究表明，在氧化镍纳米颗粒上附着NAD+类似物进行两步光化学还原具有可行性，尽管存在已识别的挑战，但突出了染料敏化方法在再生NADH类似物以用于酶催化和化学催化方面的潜力。

研究不足

该研究面临诸多挑战，例如染料/氧化镍界面处的快速电荷复合以及自由基形式的较差吸收特性，这些因素限制了光化学序列的效率。

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