研究目的
通过强光-分子耦合研究偶氮苯光异构化的调控，以理解和控制光化学反应。
研究成果
该研究表明，强光-分子耦合能显著改变偶氮苯光异构化的光化学反应路径和量子产率。研究引入了极化激元现象学，如相干种群振荡及被困于死端极化激元态的猝灭效应。这些发现为理解强耦合对实际分子光化学的影响提供了理论框架，并提出了控制光化学反应的新策略。
研究不足
该研究是计算性的，虽然它深入揭示了强耦合条件下的光化学过程，但仍需实验验证来确认这些发现。模型的准确性取决于所采用的半经验量子化学方法。
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通过强光-分子耦合操控偶氮苯的光异构化
DOI：10.1038/s41467-018-06971-y
期刊：Nature Communications
出版年份：2018
更新时间：2025-09-10 09:29:36
摘要：
杂化光-分子态（极化激元）的形成为调控分子光化学提供了新策略。要充分挖掘其潜力，需建立一套补充传统光化学现象的极化激元工具箱。通过将最先进的计算光化学方法拓展至强耦合区域，我们在此揭示了极化激元化学特有的多种机制：极化激元间的相干种群振荡、困于死端极化激元态的猝灭效应，以及光化学反应路径与量子产率的改变。我们聚焦偶氮苯光异构化反应——该反应包含锥形交叉点及涉及多内部模的反应坐标等复杂光化学反应的核心特征。在强耦合区域会出现极化激元锥形交叉点，我们系统表征了其在光化学过程中的作用。这些具有化学细节的模拟研究，为理解强耦合如何影响真实分子的光化学提供了理论框架。
作者：
J. Fregoni，G. Granucci，E. Coccia，M. Persico，S. Corni
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