研究目的
研究1,3-二(2-溴乙炔基)苯在Au(111)表面辅助的均偶联反应以合成石墨炔纳米结构。
研究成果
该研究揭示了表面合成中有机金属与共价键结构形成过程中热力学与动力学因素的微妙相互作用。在最优条件下实现了高达95%的石墨炔大环高产率制备，凸显了表面可控合成碳纳米结构的潜力。
研究不足
该研究的局限性在于形成高产率石墨炔大环所需的特定条件，包括有机金属中间体的初始覆盖度和退火温度。热力学与动力学因素之间相互作用的复杂性也可能限制研究结果在其他体系中的普适性。
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通过表面组装与偶联反应高效形成石墨炔大环
DOI：10.1021/acsnano.8b07349
期刊：ACS Nano
出版年份：2018
更新时间：2025-09-10 09:29:36
摘要：
通过涉及有机金属中间体生成与解离及不可逆共价键形成的反应路径，合理设计的卤代烃被广泛用作表面构建共价键合碳纳米结构的构筑基元。本研究全面揭示了1,3-二(2-溴乙炔基)苯在Au(111)表面辅助的均偶联反应过程，旨在合成石墨炔纳米结构。亚分子分辨率扫描隧道显微镜与非接触原子力显微镜观测明确了脱卤过程中形成的有机金属中间体及其自组装结构。高温下有机金属中间体的脱金属作用产生丁二炔单元，这些单元自发形成两种不同共价结构——石墨炔锯齿链与宏观环，其比例取决于有机金属中间体的初始覆盖度。在最优条件下，分步脱金属与环化反应实现了高达95%产率的石墨炔宏观环制备。统计分析与理论计算表明，宏观环的优先形成源于有机金属键合中间体与共价键合丁二炔单元之间热力学与动力学过程的复杂相互作用。
作者：
Mengxi Liu，Shichao Li，Jingyuan Zhou，Zeqi Zha，Jinliang Pan，Xin Li，Jin Zhang，Zhongfan Liu，Yuanchang Li，Xiaohui Qiu
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