研究目的
研究金属氧化物/羟基氧化物覆盖层作为光阳极水分解中空穴收集剂和析氧催化剂的作用。
研究成果
结果表明，对于多种半导体（BiVO4、Fe2O3、Si）和催化剂（CoPi、Ni(Fe)OxHy）体系，催化剂覆盖层既充当空穴收集器，又是水氧化的反应位点。该催化剂达到的电化学势足以以与实测光电流相同的速率驱动析氧反应（OER）。
研究不足
所述技术无法测量表面态密度，也无法评估催化剂材料对表面态钝化可能产生的影响。这些测量仅能确定表面电位及到达催化剂的光生电荷量。
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金属氧化物/羟基氧化物覆盖层作为析氧催化剂和水分解光阳极上的空穴收集器
DOI：10.1021/jacs.8b09449
期刊：Journal of the American Chemical Society
出版年份：2018
更新时间：2025-09-04 15:30:14
摘要：
太阳能水分解提供了一种将太阳能转化为并存储为稳定化学键的机制。水分解系统通常包含半导体光阳极（如n-Fe2O3和n-BiVO4），这些光阳极利用光生空穴氧化水。当涂覆对水氧化反应具有催化作用的金属氧化物/羟基氧化物覆盖层时，这些光阳极往往表现出更优的性能。然而，这种性能提升的机理仍存在争议，部分原因在于缺乏能直接追踪此类多组分体系中光生空穴流动的实验技术。
本观点文章阐述了如何通过在光电化学电池运行期间，利用第二个工作电极对催化覆盖层进行直接的电流/电压测量来解决这一问题。我们讨论了两种实例：第二工作电极为沉积在催化剂层上的薄金属薄膜，以及其为导电原子力显微镜探针的针尖。将这些技术应用于多种半导体（Fe2O3、BiVO4、Si）与不同金属（羟基）氧化物覆盖层（如Ni(Fe)OxHy和CoOxHy）的组合时，我们发现所有研究案例中覆盖层均从半导体收集光生空穴，并充电至足以驱动水氧化的电位。因此，所研究的覆盖层既与半导体形成电荷分离异质结，又充当水氧化催化剂。
作者：
Forrest A. L. Laskowski，Michael R. Nellist，Jingjing Qiu，Shannon W. Boettcher
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