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振动相干性是单线态激子裂变的副产物吗？

DOI：10.1021/acs.jpcc.8b09124 期刊：The Journal of Physical Chemistry C 出版年份：2018 更新时间：2025-09-04 15:30:14
摘要： 提出了一种基于现象学波函数的振动相干吸收调制模型，并应用于重现双三异丙基硅乙炔基（TIPS）-并五苯的三重态-三重态吸收光谱，旨在验证该体系中单重态裂变过程是否会如近期对TIPS-并四苯的研究所提出的那样自动生成相干振动包络。该模型通过从方法学一致的DFT计算中获取所有相关电子态中所有相关简正模式的一整套Franck-Condon参数进行参数化。结果强烈依赖于吸收带的非均匀展宽（该因素被明确纳入考量），与近期发表的该体系实验相干光谱高度吻合，从而验证了核心假设：产生观测三重态的单重态裂变过程对振动相干性呈中性。这一解释性假说的实验确认表明，在并五苯衍生物中（显然与其并四苯类似物情况相反），裂变并非振动相干性的来源。我们的发现提示：尽管单重态裂变过程在个别案例中可能诱发振动相干性，但该特征并非裂变现象的构成性本质。
作者： Marcin Andrzejak，Tomasz Skóra，Piotr Petelenz
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

测试TIPS-并五苯中的单线态裂变过程是否会如最近对TIPS-四苯提出的那样自发产生相干振动包。

研究成果

该研究表明，在TIPS-并五苯中，单线态裂变过程不会自发产生相干振动包络，这与其四并苯类似物形成对比。这说明虽然单线态裂变在某些情况下可能引发振动相干性，但这并非裂变现象的普遍特征。

研究不足

该研究的结论基于一个简化模型，该模型通过将异丙基团截断为氢原子来简化TIPS-并五苯体系，这可能会影响结果的准确性。此外，该模型假设裂变过程对振动相干性是中性的，这可能无法解释所有可能的相干性产生或抑制机制。

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