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调控共轭微孔聚合物中的电荷转移以实现光催化产氢

DOI：10.1002/chem.201805478 期刊：Chemistry - A European Journal 出版年份：2019 更新时间：2025-09-23 15:23:52
摘要： 供体-受体型共轭微孔聚合物的带隙工程是提升太阳能收集效率以实现光化学水分解的潜在途径。本文报道了一系列供体-受体型CMPs（四苯基乙烯(TPE)=供体，9-芴酮(F)=受体）F0.1CMP、F0.5CMP和F2.0CMP的设计与合成，这些材料具有可调谐的带隙及从水中催化产氢的光催化性能。该类供体-受体CMPs在可见光区（λmax=480 nm）呈现分子内电荷转移(ICT)吸收，通过增加9-芴酮含量可将其带隙精细调控至2.1-2.8 eV范围。值得注意的是，荧光寿命衰减分析证实：这些聚合物还表现出电荷转移发射（540-580 nm范围），其能量源自未参与电荷转移作用的其他TPE链段。随着9-芴酮含量增加，聚合物发光颜色可从绿色调变至红色。与不含芴酮的聚合物(F0.0CMP)相比，供体-受体型CMPs（F0.1CMP、F0.5CMP和F2.0CMP）的光催化活性显著增强，这主要归因于其优异的可见光吸收能力和低带隙特性。其中带隙最优（2.3 eV）的F0.5CMP在可见光照射下展现出最高的氢气析出效率。此外，所有聚合物均表现出优异的有机溶剂分散性，且易于加工成固体薄膜。
作者： Venkata Suresh Mothika，Papri Sutar，Parul Verma，Shubhajit Das，Swapan K Pati，Tapas Kumar Maji
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

设计和合成具有可调带隙的供体-受体共轭微孔聚合物，以增强可见光照射下从水中进行光催化产氢的能力。

研究成果

供体-受体型共价有机骨架材料（CMPs）具有可调的带隙和发射颜色，其中F0.5CMP因具有最佳带隙（2.3电子伏特）而展现出最高的光催化产氢性能。该方法无需贵金属助催化剂即可实现高效的可见光驱动水分解，在发光器件和光伏领域具有应用潜力。

研究不足

这些聚合物是非晶态且对氮气不渗透，对二氧化碳的渗透性也有限。合成过程中残留的钯可能影响结果，但其作用已降至最低。由于实验设置的差异，与其他研究的比较较为困难。带隙最小的聚合物（F2.0CMP）因非辐射复合而表现出活性降低。

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