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对香豆酸的波长依赖性光异构化过程是否源于电子态依赖的路径？

DOI：10.1016/j.saa.2018.12.010 期刊：Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy 出版年份：2019 更新时间：2025-09-23 15:23:52
摘要： 与阴离子光活性黄蛋白（PYP）发色团类似，其中性形式的发色团也表现出波长依赖性的光异构化量子产率。该异构化量子产率随S1态激发能量的增加而升高，但在激发至S2态时则降低。这种波长依赖的产物产率是否源于S1和S2态的特定反应路径？这意味着S2态的弛豫路径与S1态不同且不涉及扭转运动。它通过展示从S2态直接跃迁至基态是否违背了Kasha规则？其潜在机制尚需进一步探究。本文采用实时动力学模拟与静态电子结构计算揭示了中性PYP发色团的失活机制。结果表明：C-C扭转运动主导了S1态的衰减过程；而S2态衰减过程中则观察到通过平面锥形交叉的超快S2→S1态跃迁，过剩能量激活了以环状褶皱畸变为特征的新型基态反应通道——该路径与光异构化通道形成竞争。未观测到S2→S0的直接跃迁，因此Kasha规则在此过程中成立。我们的计算能合理解释中性PYP发色团波长依赖的异构化量子产率，并为比较质子化状态对PYP发色团动力学行为的影响提供理论基础。
作者： Li Zhao，Jianyong Liu，Panwang Zhou
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究PYP发色团中性形式的波长依赖性光异构化过程，以理解其潜在机制，包括是否违背Kasha规则及涉及的具体反应路径。

研究成果

研究表明，S1态衰减主要由扭转运动主导，而S2态通过平面锥形交叉超快衰减至S1态，过剩能量会激活与光异构化竞争的褶皱畸变路径。未观测到直接的S2至S0跃迁，证实了Kasha规则。该研究为波长依赖性异构化产率提供了机理解释，并为比较质子化效应奠定了基础认知。

研究不足

该研究仅限于气相计算，可能无法完全反映溶剂或蛋白质中的行为；所采用的计算方法虽经验证，但存在固有近似性，可能无法捕捉所有电子关联效应；轨迹数量（S1为40条，S2为50条）可能不足以进行全面的统计分析。

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