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分子高次谐波光谱中结构特征的动态畸变

DOI：10.1103/PhysRevA.99.013412 期刊：Physical Review A 出版年份：2019 更新时间：2025-09-23 15:23:52
摘要： 我们研究了分子高次谐波光谱中双中心干涉的信号特征，重点关注光谱相位。通过基于含时薛定谔方程的第一性原理计算以及Chiril?等人[Phys. Rev. A 73, 023410 (2006)]和Faria[Phys. Rev. A 76, 043407 (2007)]发展的分子强场近似(SFA)，我们观察到短轨迹与长轨迹贡献的相位行为存在根本差异。通过对分子SFA进行泰勒展开，我们将该效应与电子在连续态中的动力学联系起来。更准确地说，我们发现复合时刻电场值对相消干涉相位跳变的形态起着关键作用。
作者： Marie Labeye，Fran?ois Risoud，Camille Lévêque，Jérémie Caillat，Alfred Maquet，Tahir Shaaran，Pascal Salières，Richard Ta?eb
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研究概述 实验方案

研究目的

研究分子高次谐波光谱中双中心干涉的特征，重点关注光谱相位，并理解短轨迹与长轨迹贡献的相位行为差异，将其与连续态中的电子动力学及复合时刻电场的作用相关联。

研究成果

研究表明，分子高次谐波光谱中的相位跳变被平滑化，且取决于轨迹类型（短或长）以及复合时刻的电场强度。对于短轨迹，相位跳变始终平滑且为负值；而对于长轨迹，其随核间距和激光强度变化，呈现反转行为。复合时刻的电场起关键作用，在近零场附近会出现陡峭跳变。分子强场近似（SFA）的泰勒展开提供了理论解析视角，前因子修正则提升了与含时薛定谔方程（TDSE）结果的吻合度。该工作揭示了高次谐波中结构信息与电子动力学的耦合关联。

研究不足

该研究仅限于一维模型和同核双原子分子，可能无法完全捕捉三维效应或更复杂的分子体系。SFA方法中采用LCAO和平面波等近似会导致偏差，且观察到近似方法间存在误差补偿现象。所用短激光脉冲未产生谐波梳状结构，截止区限制了对低强度下完整相位跳变的观测。

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