研究目的
研究采用过渡金属(铬、钴、镍和铜)改性的二氧化钛对液相乙酸和气相丙烯进行光催化降解。
研究成果
通过氩气氛围下浸渍法和热处理对P25二氧化钛进行过渡金属(Cr、Co、Ni、Cu)修饰可提升光催化活性,其性能取决于金属的电化学特性。Cu/P25因高效的电子捕获与转移能力表现出最高活性。在液相体系中,所有金属改性催化剂对乙酸分解的催化效果均优于未修饰P25;而在气相体系中,未修饰P25对丙烯氧化更具活性,这归因于不同介质中决速步骤的差异。该研究揭示了非贵金属掺杂TiO2在环境修复中的应用潜力,并为实际应用中优化金属选择及反应条件提供了建议。
研究不足
该研究仅限于特定的过渡金属(铬、钴、镍、铜)和固定的1 wt.%金属负载量。反应在受控实验室条件下进行,使用紫外光(365 nm),可能无法完全代表太阳光或实际环境条件。较低的转化率(例如乙酸转化率最高为0.13%)表明可能存在效率不足。气相与液相之间活性的差异暗示了介质特异性限制,例如液相中的扩散效应和气相中的表面覆盖效应。
1:实验设计与方法选择:
本研究通过硝酸盐水溶液浸渍法用过渡金属(Cr、Co、Ni、Cu)改性商用P25 TiO2,随后在500°C氩气中热处理以分解硝酸盐并增强金属-TiO2相互作用。在365 nm光照下测试了液相(乙酸分解)和气相(丙烯氧化)的光催化活性。
2:样品选择与数据来源:
样品包括未改性的P25-Ar和负载1 wt.%金属的M/P25-Ar(M = Cr、Co、Ni、Cu)。表征数据来自N2吸附、SEM、XRD、UV-vis DRS和XPS分析。
3:实验设备与材料清单:
设备包括Quantachrome Autosorb-6B N2吸附仪、JSM-840 JEOL扫描电镜、Hitachi S3000N扫描电镜-能谱仪、SEIFERT 2002 XRD、Jasco V-670紫外-可见分光光度计、K-Alpha XPS光谱仪、石英反应器(Heraeus和AFORA)、汞蒸气灯(TQ-150和Philips UV-A)、质谱仪(Balzers Thermostar GSD 301 01),以及P25 TiO2、金属硝酸盐、乙酸、丙烯、氦气和空气等材料。
4:金属硝酸盐、乙酸、丙烯、氦气和空气等材料。 实验步骤与操作流程:
4. 实验步骤与操作流程:乙酸分解实验中,将1 M溶液与催化剂混合,在氦气鼓泡下照射12小时;气体产物通过质谱分析。丙烯氧化实验中,将催化剂置于反应器中,通入空气中的丙烯,照射至稳态后通过质谱分析出口气体。
5:数据分析方法:
使用BET和Dubinin-Radushkevich方程计算比表面积,Scherrer方程计算晶粒尺寸,Kubelka-Munk函数计算带隙,XPS峰拟合采用高斯函数。
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SEM
JSM-840
JEOL
Used for scanning electron microscopy to analyze morphological properties.
-
SEM-EDX
S3000N
Hitachi
Used for energy dispersive X-ray spectroscopy mapping to study element distribution.
-
UV-vis spectrophotometer
V-670
JASCO
Used for diffuse reflectance spectroscopy to determine band gap energies.
-
XPS spectrophotometer
K-Alpha
Thermo-Scientific
Used for X-ray photoelectron spectroscopy to analyze surface composition and oxidation states.
-
Quartz reactor
UV-RS-2
Heraeus
Used for photocatalytic decomposition of acetic acid in liquid phase.
-
P25 TiO2
Aeroxide P25
Degussa
Used as the base photocatalyst material for modification with transition metals.
-
N2 adsorption equipment
Autosorb-6B
Quantachrome Instruments
Used for measuring N2 adsorption-desorption isotherms to determine textural properties.
-
XRD equipment
SEIFERT 2002
Rich.Seifert & Co.
Used for X-ray diffraction analysis to study crystalline structure.
-
Mercury vapor lamp
TQ-150
Hanau
Used as irradiation source for photocatalytic reactions.
-
Mass spectrometer
Thermostar GSD 301 01
Balzers
Used for analyzing gas products in photocatalytic reactions.
-
Quartz reactor
Not specified
AFORA, Fisher Scientific
Used for photocatalytic oxidation of propene in gas phase.
-
UV-A lamp
Not specified
Philips
Used as irradiation source for gas phase reactions.
-
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