研究目的
阐明Yb3?,Er3?共掺杂NaYF?上转换纳米粒子(UCNPs)的功率依赖性发光寿命起源,并理解其作为复杂系统的能量传递动力学。
研究成果
上转换纳米粒子能量传递网络是具有集体性、非线性反馈、鲁棒性和历史依赖性的复杂系统。功率依赖的发光寿命源于多个次要弛豫途径的集体作用,而非单个跃迁的本征速率。这一认知有助于更高效地设计上转换纳米粒子,并应用于成像与能量转换领域,同时对解读寿命测量数据和工程化光物理网络具有重要启示。
研究不足
该研究仅限于掺杂Yb3+/Er3+的NaYF4上转换纳米粒子;未探索其他掺杂体系或材料。对于高掺杂浓度(>20% Yb3+或Er3+),微分速率方程的数值积分不收敛,需采用动力学蒙特卡洛模拟等替代方法。能量传递网络的复杂性使得分离单个跃迁效应具有挑战性,且由于网络鲁棒性,敲除法可能无法完全恢复低功率寿命。
1:实验设计与方法选择:
该研究采用时间分辨光致发光(TRPL)测量、确定性速率方程(DREs)和动力学蒙特卡罗(KMC)模拟来建模能量转移动力学。
2:样品选择与数据来源:
合成了掺杂不同浓度Yb3?和Er3?的NaYF?纳米晶体(2%、10%、20%、60% Er3?与20% Yb3?),包括核结构和核壳结构。
3:2%、10%、20%、60% Er3?与20% Yb3?),包括核结构和核壳结构。 实验设备与材料清单:
3. 实验设备与材料清单:材料包括三氟乙酸钠、油酸钠、氟化铵、镧系氯化物、油酸、1-十八烯。设备:定制共聚焦显微镜、980 nm连续波激光器(Thorlabs TCLDM9)、油浸物镜(100× 1.4NA,尼康)、单光子雪崩光电二极管(SAPD,MPD)、时间相关单光子计数器(PicoHarp 300)、JEOL 2100-F透射电镜。
4:9)、油浸物镜(100× 4NA,尼康)、单光子雪崩光电二极管(SAPD,MPD)、时间相关单光子计数器(PicoHarp 300)、JEOL 2100-F透射电镜。 实验步骤与操作流程:
4. 实验步骤与操作流程:上转换纳米粒子(UCNPs)在氮气氛围下合成,通过XRD和TEM表征。TRPL测量采用激光开关循环激发,衰减曲线通过指数项拟合计算有效寿命。
5:数据分析方法:
使用Igor Pro 7进行速率方程和随机模拟的数值积分,寿命计算基于振幅加权平均值。
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laser
TCLDM9
Thorlabs
Excitation source for photoluminescence measurements
-
transmission electron microscope
JEOL 2100-F
JEOL
Imaging and characterization of nanoparticles
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objective
100x 1.4NA
Nikon
Focusing and collecting light in microscopy
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single-photon avalanche photodiode
SAPD
MPD
Detecting single photons in luminescence measurements
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time-correlated single-photon counter
PicoHarp 300
Time-resolved photon counting for lifetime measurements
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function generator
Generating square waves for laser modulation
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