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等离激元光催化在太阳能燃料中的应用

DOI:10.1039/C8FD00144H 期刊:Faraday Discussions 出版年份:2018 更新时间:2025-09-23 09:34:05
摘要: 等离子体系统诱导的化学过程是一个快速发展的领域,具有众多潜在的战略应用。其中之一是通过结合等离子体金属纳米颗粒(M NPs)与半导体(SC),将太阳能转化为化学燃料。当局域表面等离子体共振(LSPR)与半导体的吸收光谱不匹配时,这些系统的一个局限性在于热电子通过M NPs/SC界面形成的肖特基势垒从M NPs向SC转移的效率。我们在此展示,通过吸附NaBH4?;さ? nm金溶胶制备的高比表面积1wt.%Au/TiO2-UV100材料,在仅太阳光或可见光照射下均能有效催化二氧化碳与水反应生成甲烷,其CH4与H2的选择性达到63%。通过调节金纳米颗粒尺寸和二氧化钛比表面积(特别是采用热处理手段),凸显了金属分散度及可接触的Au-TiO2周界界面在直接基于半导体的太阳能过程中的关键作用。金纳米颗粒密度的变化则揭示了金作为助催化剂与载流子复合位点的双重角色。研究表明,等离子体诱导过程贡献了高达20%的太阳能活性。较大的金纳米颗粒尺寸和半导体载体较高的结晶度能增强等离子体效应的贡献。通过预煅烧TiO2-UV100至450°C,在保持120 m2 g-1较高比表面积的同时最小化表面羟基化,从而在太阳光和可见光照射下获得活性与选择性俱佳的最佳单金属体系。在热电子过程中实现了100%的甲烷选择性这一先进水平。
作者: Steven Bardey,Audrey Bonduelle-Skrzypczak,Antoine Fécant,Zhenpeng Cui,Christophe Colbeau-Justin,Valérie Caps,Valérie Keller
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研究概述 实验方案 设备清单

研究金-二氧化钛复合材料的纳米结构化对其在太阳能和可见光下将二氧化碳还原为甲烷的光催化性能的影响,重点关注金属分散度、界面可及性以及等离子体诱导效应的作用。

研究表明,金-二氧化钛复合材料的纳米结构化显著影响光催化二氧化碳还原性能。二氧化钛的结晶度及金-二氧化钛界面的可接触性是决定活性与选择性的关键因素。等离子体诱导过程能增强可见光活性并实现高甲烷选择性,但受限于电荷生成效率。将二氧化钛预煅烧至450°C可优化性能,在可见光下达到高达100%的选择性。

基于等离激元的过程对太阳能活动的贡献仅达20%,受限于电荷生成效率??赡苄枰呓鸶涸亓炕蚪徊接呕刺嵘阅?。该研究聚焦于单金属体系,未探索双金属或其他改性方案。

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