研究目的
研究甲基位置如何影响芳香族二甲苯基自由基在激发至D3态后的超快失活过程。
研究成果
间二甲苯异构体因通过环变形模式而非甲基旋转可进入锥形交叉而失活最快。超快氢损失通过吸收两个4电子伏特光子发生，在高能量下观察到从间位到邻位/对位的异构化。
研究不足
自由基的低数密度使得信号检测具有挑战性；依赖中间共振态来提高灵敏度；理论预测受计算中态混合和自旋污染的限制；某些实验（如(4+4)电子伏特）的信噪比过低，无法进行详细分析。
1：实验设计与方法选择：
采用共振增强多光子电离（REMPI）的飞秒时间分辨泵浦-探测光谱技术研究失活动力学
2：样品选择与数据来源：
通过溴代二甲苯前驱体的闪蒸真空热解制备二甲苯自由基（邻位、间位、对位异构体）
3：实验设备与材料清单：
飞秒激光系统（Clark-MXR CPA-1000）、光学参量放大器、双速度成像谱仪、碳化硅管式反应器、电磁阀、氦气、溴代二甲苯（Sigma Aldrich）
4：0）、光学参量放大器、双速度成像谱仪、碳化硅管式反应器、电磁阀、氦气、溴代二甲苯（Sigma Aldrich） 实验流程与操作步骤：
4. 实验流程与操作步骤：用310 nm（4 eV）泵浦脉冲激发自由基，经790 nm（1.6 eV）或310 nm（4 eV）探测脉冲在不同延迟时间电离；通过飞行时间质谱和速度成像分析离子与电子
5：6 eV）或310 nm（4 eV）探测脉冲在不同延迟时间电离；通过飞行时间质谱和速度成像分析离子与电子 数据分析方法：
5. 数据分析方法：采用指数函数拟合时间衰减曲线，运用Lin-BASEX算法解析光电子能谱，统计拟合置信区间为95%
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femtosecond laser system
CPA-1000
Clark-MXR
Generate femtosecond laser pulses for pump-probe experiments
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optical parametric amplifier
home-built
Generate signal beam at 1240 nm for frequency doubling to 310 nm
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double velocity map imaging spectrometer
home-built
Extract and analyze ions and electrons from multiphoton ionization events
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solenoid valve
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SiC tubular reactor
Heat and pyrolyze precursors to generate radicals
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xylyl bromide
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Precursor for generating xylyl radicals via pyrolysis
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