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二氯硅烷热分解的理论评估及其在氮化硅等离子体增强原子层沉积中的重要性：表面氢的关键作用

DOI：10.1039/c8cp06272b 期刊：Physical Chemistry Chemical Physics 出版年份：2018 更新时间：2025-09-24 07:40:29
摘要： 氮化硅（SiN）薄膜已广泛应用于微电子等领域，但其沉积过程存在挑战——尤其在需要高深宽比纳米结构上形成高度保形薄膜时。等离子体增强原子层沉积（PEALD）被证明是一种可在相对低温（约400℃）下可控生长SiN薄膜的有前景技术，其中含硅前驱体在富氮表面的热分解是关键步骤?；谥芷谛悦芏确汉砺奂扑?，我们揭示了二氯硅烷（DCS，SiH2Cl2）在富氮β-Si3N4(0001)表面易于热分解的潜在机制。研究表明富氮表面高氢含量形成的伯胺和仲胺基团起重要作用：当β-Si3N4(0001)表面完全氢化时，DCS分子吸附预测为放热0.6 eV。此时DCS分解始于胺孤对电子对亲电性Si的亲核攻击，形成DCS-胺加合物中间体并释放Cl?阴离子与质子。该分解反应的预测活化能垒仅0.3 eV或更低（取决于吸附构型）。我们还讨论了HCl的形成与脱附、后续Si-N键的形成特性及吸附DCS分子间相互作用。该研究不仅明确展示了DCS作为硅前驱体的优势，更指出除产物累积和前驱体覆盖度外，表面官能团会显著影响硅前驱体热分解过程，进而调控ALD动力学及成膜质量。
作者： Gregory Hartmann，Peter L. G. Ventzek，Toshihiko Iwao，Kiyotaka Ishibashi，Gyeong S. Hwang
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究二氯硅烷（DCS）在富氮β-Si3N4表面热分解的反应路径与机理，重点探讨表面氢基团和胺基团的作用，以实现低温下氮化硅薄膜的等离子体增强原子层沉积（PEALD）。

研究成果

研究表明，富氮β-Si3N4表面的表面氢和胺基团能促进DCS的低势垒热分解，其活化能低至0.3电子伏特。这一发现可通过优化表面化学性质来改进氮化硅薄膜的PEALD工艺，但需进一步实验验证。

研究不足

该研究纯属计算性质，依赖于可能无法完全捕捉所有量子效应的DFT近似方法。模型表面可能无法代表所有现实条件，且色散校正对DCS相互作用的适用性尚未经过明确验证。需要实验验证。

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