研究目的
为了合成一种新型光催化剂,在氨气氛围下对GaOOH进行脱氢氮化处理,以实现可见光照射下水的析氢反应,作为二氧化碳还原的初步步骤。
研究成果
通过1173K脱氢氮化GaOOH成功制备出类GaNyO3-x相的新型光催化剂,在可见光下表现出稳定的光催化产氢性能。仅该样品反应后保持结构稳定,其余样品均发生氧化。热力学分析表明,此类相中氮的稳定性高于GaN,暗示存在一种耐水氧化的稳定镓氧氮化物相。
研究不足
仅在1173 K时出现光催化活性的原因尚未完全明确。其他温度下的样品不稳定,在反应过程中会氧化为GaOOH。活性相(GaNyO3-x)的确切化学状态和微观结构尚不清楚,需要进一步研究最佳氮化条件和起始材料。
1:实验设计与方法选择:
在不同温度下通入氨气对GaOOH进行脱氢氮化处理,制备氮掺杂Ga?O?或类GaN相材料。测试其在可见光照射下催化甲醇水溶液产氢的光催化活性。
2:样品选择与数据来源:
通过Ga(NO?)?·8H?O和氨水水热合成制备GaOOH。脱氢氮化温度范围为773 K至1273 K。
3:实验设备与材料清单:
水热合成用高压釜、氨气流动系统、配备截止滤光片的氙灯(用于可见光照射)、紫外-可见分光光度计(JASCO V-670)、X射线衍射仪(Rigaku MiniFlex600)、扫描电子显微镜(JSM-6500F场发射型)、同步辐射X射线吸收精细结构谱仪、气相色谱仪(Shimadzu GC-8APT)。材料包括Ga(NO?)?·8H?O(岸田化学)、氨水(岸田化学)、H?PtCl?(和光纯药)、BaSO?(岸田化学)。
4:0)、X射线衍射仪(Rigaku MiniFlex600)、扫描电子显微镜(JSM-6500F场发射型)、同步辐射X射线吸收精细结构谱仪、气相色谱仪(Shimadzu GC-8APT)。材料包括Ga(NO?)?·8H?O(岸田化学)、氨水(岸田化学)、H?PtCl?(和光纯药)、BaSO?(岸田化学)。 实验流程与操作步骤:
4. 实验流程与操作步骤:393 K下水热处理6小时合成GaOOH。在60 mL/min氨气流中于指定温度脱氢氮化15小时。通过光沉积法负载铂。在氦气氛围及可见光照射(波长>420 nm,光强127 mW/cm2)的反应器中进行光催化产氢测试。反应前后采用XRD、紫外-可见、SEM、XAFS进行表征。
5:数据分析方法:
XRD分析晶体结构,紫外-可见光谱转换为Kubelka-Munk函数,XAFS分析局部结构,气相色谱热导检测器(GC-TCD)定量氢气。
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