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Hidden Fine Structure of Quantum Defects Revealed by Single Carbon Nanotube Magneto-Photoluminescence

DOI:10.1021/acsnano.9b09548 期刊:ACS Nano 出版年份:2020 更新时间:2025-09-19 17:13:59
摘要: Organic color-center quantum defects in semiconducting carbon nanotube hosts are rapidly emerging as promising candidates for solid-state quantum information technologies. However, it is unclear whether these defect color-centers could support the spin or pseudo-spin dependent excitonic fine structure required for spin manipulation and readout. Here we conducted magneto-photoluminescence spectroscopy on individual organic color-centers and observed the emergence of fine structure states under an 8.5 T magnetic field applied parallel to the nanotube axis. One to five fine structure states emerge depending on the chirality of the nanotube host, nature of chemical functional group, and chemical binding configuration, presenting an exciting opportunity toward developing chemical control of magnetic brightening. We attribute these hidden excitonic fine structure states to field-induced mixing of singlet excitons trapped at sp3 defects and delocalized band-edge triplet excitons. These findings provide opportunities for using organic color-centers for spintronics, spin based quantum computing, and quantum sensing.
作者: Younghee Kim,Serguei V. Goupalov,Braden Michael Weight,Brendan J. Gifford,Xiaowei He,Avishek Saha,Mijin Kim,Geyou Ao,YuHuang Wang,Ming Zheng,Sergei Tretiak,Stephen K. Doorn,Han Htoon
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Investigating the emergence of fine structure states in organic color-center quantum defects in semiconducting carbon nanotubes under a magnetic field to explore their potential for spin manipulation and readout in quantum information technologies.

The study reveals the emergence of excitonic fine structure in individual sp3 defects in covalently functionalized SWCNTs under a magnetic field, suggesting a mechanism involving the alignment of potential energy surfaces of free triplet excitons and defect-bound singlet excitons. This provides new opportunities for manipulating spin degrees of freedom in SWCNTs for applications in quantum technologies.

The study is limited by the sensitivity of the experimental setup to detect fine structure states and the resolution of the quantum-chemical simulations to quantitatively describe the observed B-field dependent behaviors.

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