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The coupled dynamics of colloidal nanoparticle spreading and self-assembly at a fluid-fluid interface

DOI:10.1021/acs.langmuir.0c00524 期刊:Langmuir 出版年份:2020 更新时间:2025-09-23 15:21:01
摘要: We investigated the physicochemical and transport phenomena governing the self-assembly of colloidal nanoparticles at the interface of two immiscible fluids. By combining in-situ grazing incidence small-angle X-ray scattering (GISAXS) with a temporal resolution of 200 ms and electron microscopy measurements we gained new insights into the coupled effects of solvent spreading, nanoparticle assembly and recession of the vapor-liquid interface on the morphology of the self-assembled thin films. We focus on oleate-passivated PbSe nanoparticles dispersed across an ethylene glycol subphase as a model system and demonstrate how solvent parameters such as surface tension, nanoparticle solubility, aromaticity and polarity influence the mesoscale morphology of the nanoparticle superlattice. We discovered that a nanoparticle precursor monolayer film spreads in front of the bulk solution and influences the fluid spreading across the subphase. Improved understanding of the impact of kinetic phenomena (i.e., solvent spreading and evaporation) on superlattice morphology is important to describe the formation mechanism and ultimately enable assembly of high-quality superlattices with long range order.
作者: Daniel Mate Balazs,Tyler Allan Dunbar,Detlef-M. Smilgies,Tobias Hanrath
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Investigating the physicochemical and transport phenomena governing the self-assembly of colloidal nanoparticles at the interface of two immiscible fluids.

The study provides new insights into the physicochemical processes accompanying the formation of NP superlattices at the interface of two immiscible fluids, highlighting the interplay of surface tension-driven wetting and spreading, and solvent evaporation-driven dewetting on the morphology of the self-assembled NP assemblies. The solvent choice influences the nanoscopic 'softness' of the colloidal NP shell as well as the macroscopic fluid spreading behavior, with NP solubility identified as a crucial factor in forming homogeneous, high quality films.

The study focuses on oleate-passivated PbSe nanoparticles and specific solvents (DE, ME, DCB), which may limit the generalizability of the findings to other nanoparticle systems or solvents. The temporal resolution of 200 ms, while fast, may not capture all dynamic processes at the nanoscale.

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