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通过Lu3?掺杂同时增强NaGdF?:Yb,Er纳米粒子的红色上转换发光和CT对比度
摘要： 迄今为止，镧系掺杂上转换纳米粒子（UCNPs）因其高原子序数和较大的X射线衰减系数值，被广泛报道为一种极具前景的CT对比剂。然而，在临床医学中制备出具有更优成像质量的简易多模态成像探针以实现早期癌症诊断仍是一项挑战。本文通过溶胶-热法高度调控物相与形貌，制备出超小、均匀且单分散的β-NaGdF4:Yb,Er,X%Lu（X=0,1,2.5,4,6,7.5）上转换纳米粒子。同时，通过Lu3+掺杂成功实现了β-NaGdF4:Yb,Er,X%Lu纳米粒子红色上转换发光（UCL）的显著增强。研究发现，当Lu3+含量从0增至7.5 mol%时，红色发射的UCL强度先增强后减弱，最佳Lu3+离子掺杂量为2.5 mol%。该红色UCL增强现象归因于控制Yb-Er能量传递速率的Yb-Er离子间距变化，以及影响Er3+离子4f-4f跃迁速率的Er3+离子局域环境畸变，这分别通过晶体物相的实验验证和以Eu3+为结构探针的光致发光光谱进一步证实。更重要的是，经HS-PEG2000-NH2配体修饰后，NH2-PEG化-NaGdF4:Yb,Er,X%Lu纳米粒子表现出低细胞毒性、高生物相容性，以及在体外UCL和体内CT成像中显著增强的对比性能?；诒狙芯拷峁?，所获得的功能化UCNPs有望成为用于生物成像、肿瘤诊断和癌症治疗的多功能双模态成像探针。
关键词： 红光发光增强、Lu3?掺杂、上转换纳米颗粒、多模态成像、CT造影剂
更新于2025-11-14 17:04:02
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单个上转换纳米粒子温度计的表观自加热现象
摘要： 单个发光纳米粒子可实现亚衍射极限空间分辨率的温度测量，但高单粒子激发强度可能引发的自我加热效应因热模型预测其可忽略而长期未被深入研究。我们首次报道常见"比率法"温度测量信号在单个NaYF4:Yb3+,Er3+纳米粒子中随激发强度异常升高——若按热效应解释将意味着超过50K的温升。通过首次对单个NaYF4:Yb3+,Er3+纳米粒子应用荧光寿命测温法也观察到类似升温现象。为解决模型与实验间的矛盾，我们系统改变纳米粒子的热环境：基底热导率、纳米粒子-基底接触电阻及粒子尺寸，发现表观自加热效应保持不变，证明该现象实为伪影而非真实温升。通过速率方程建模揭示，该伪影源于更高能级Er3+态辐射与非辐射弛豫的增强。本研究对单粒子温度测量具有重要启示意义。
关键词： 上转换纳米颗粒，NaYF4:Yb3+,Er3+，测温，发光，自加热
更新于2025-09-23 15:21:21
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上转换纳米粒子实现的近红外脱粘附着技术
摘要： 实现粘附湿性材料（如组织和水凝胶）之间高效且生物相容的分离是一项重大挑战。近期，光控分离拓扑粘附作为一种攻克该难题的策略展现出巨大潜力。然而，这类光分离技术依赖生物相容性差且穿透能力弱的紫外光触发。本研究报道了基于上转换纳米颗粒包覆聚丙烯酸（UCNP@PAA）与光控可分离粘合剂（命名为Cell-Fe）的近红外光触发拓扑粘附体系。Cell-Fe是由羧甲基纤维素和Fe3?构成的配位拓扑粘合剂，可通过紫外光光解。为制备近红外光触发的拓扑粘附基底，将UCNP@PAA与Cell-Fe混合后涂刷于模型粘附表面。UCNP@PAA能吸收近红外光并转化为紫外光，从而触发Cell-Fe分解实现分离。由于近红外光具有组织穿透能力，这种近红外光触发的拓扑粘附在深层组织中同样适用。
关键词： 上转换纳米颗粒，近红外解离粘附，生物相容性，深部组织
更新于2025-09-23 15:19:57
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一种由上转换发光供能的DNA-偶氮苯纳米泵，用于可控的细胞内药物释放
摘要： 刺激响应性药物释放对癌症精准治疗具有重要意义。受光致异构偶氮苯（Azo）持续旋转-翻转运动的启发，本研究设计了一种上转换发光驱动的DNA-Azo纳米泵，可实现快速高效的药物治疗释放。该纳米泵通过将偶氮功能化DNA链组装在上转换纳米粒子（UCNPs）上构建而成。阿霉素（DOX）选择性嵌入特定DNA螺旋结构实现高效负载。在近红外光照射下，UCNPs发射紫外和可见光子驱动偶氮苯持续光异构化，其作为叶轮泵触发DNA循环杂交与解链，实现可控DOX释放。该体系在较短时间内展现出86.7%的DOX释放率。通过在该系统上组装HIV-1 TAT肽和透明质酸，实现了癌细胞核靶向递送，促使DOX在核周聚集并增强抗癌疗效。这种高效药物递送纳米泵将推动化疗技术的发展。
关键词： 上转换纳米颗粒、药物递送、DNA纳米泵、偶氮苯
更新于2025-09-19 17:13:59
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一种由上转换发光供能的DNA-偶氮苯纳米泵，用于可控细胞内药物释放
摘要： 刺激响应性药物释放对癌症精准治疗具有重要意义。受光致异构偶氮苯（Azo）持续旋转-翻转运动的启发，本研究设计了一种上转换发光驱动的DNA-Azo纳米泵，可实现快速高效的药物治疗释放。该纳米泵通过将偶氮功能化DNA链组装在上转换纳米粒子（UCNPs）上构建而成。阿霉素（DOX）选择性嵌入特定DNA螺旋结构实现高效负载。在近红外光照射下，UCNPs发射紫外和可见光子驱动偶氮苯的持续光异构化，其作为叶轮泵触发循环DNA杂交与解链，从而实现可控的DOX释放。该系统在较短时间内展现出86.7%的药物释放率。通过在该体系上组装HIV-1 TAT肽和透明质酸，实现了癌细胞核靶向递送，促使DOX在核周聚集并增强抗癌疗效。这种高效药物递送纳米泵将推动化疗技术的发展。
关键词： 上转换纳米颗粒、药物递送、DNA纳米泵、偶氮苯
更新于2025-09-19 17:13:59
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具有五重刺激响应控释和双模态成像功能的超分子阀门修饰摇铃结构上转换纳米粒子@杂化介孔二氧化硅纳米颗粒：一种潜在的诊疗一体化纳米药物
摘要： 将多模态生物成像与多重刺激响应可控药物释放特性集成于单一纳米系统用于治疗应用极具价值，但仍具挑战。本研究通过以下步骤构建多功能纳米颗粒：先在稀土上转换纳米颗粒(UCNPs)表面包覆中空介孔二氧化硅壳层(UCNPs@hm-SiO2)，再利用胺-香豆素光触发器将柱芳烃基超分子阀门共轭连接于颗粒表面，最终制得UCNPs@hm-SiO2-Cou-Cys-DOX/WP[5]。得益于核壳结构UCNPs，该纳米系统可作为高效造影剂用于体内外上转换发光与T1加权磁共振成像。更重要的是，通过精妙设计的超分子阀门，该纳米颗粒在生理条件(pH 7.4)下可实现零提前释放以最小化正常组织损伤；同时能响应多种疾病相关信号（包括酸环境[多数癌症]、碱环境[代谢性碱中毒]、Zn2+离子[阿尔茨海默病]）及近红外光(NIR)、还原电位两种外源刺激——通过改变假轮烷空间结构、解离分子茎或引发光化学反应，最终开启阀门释放包载药物。该多功能UCNP基纳米颗粒具备五重刺激响应控释特性：在抗癌应用中，合理利用酸环境和NIR光双刺激可精准调控DOX释放量与速率，加速药物在细胞核富集从而促进癌细胞凋亡，展现出优异的肿瘤治疗应用前景。本研究为构建具有多重刺激响应释药特性的多功能UCNP基诊疗纳米药物提供了创新设计策略，在相关疾病诊疗领域具有重要应用潜力。
关键词： 上转换纳米颗粒、超分子纳米阀、诊疗一体化纳米平台、五重刺激响应性
更新于2025-09-19 17:13:59
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金纳米星辅助的上转换纳米复合材料热等离子体无掩模光刻技术
摘要： 等离子体纳米颗粒的光热效应可用于局部改性温度敏感材料。聚乳酸（PLA）是一种玻璃化转变温度约60℃的热塑性生物降解聚合物，已广泛应用于3D打印原料。本研究将其拓展用于制备薄层PLA薄膜——当覆盖金纳米星（AuNSs）时可实现微观尺度改性。在976 nm聚焦激光激发AuNSs表面等离子体共振时产生的热耗散可使局部温度升高超过100℃。当温度超过基底PLA层的玻璃化转变温度时，AuNSs会附着于聚合物表面。随后通过丙酮浴溶解未曝光区域，可实现微米级精度的刻蚀过程控制。此外，嵌入PLA层的Er3?掺杂上转换纳米颗?？勺魑庋擅孜露燃铺讲饩植课露?，同时实现激光光斑的可视化。我们开发了数控系统驱动激光写入光束并转移二维图案，从而开创了热等离子体无掩模光刻技术。该方法及材料适用于PLA涂覆的刚性和柔性基底，已成功应用于制备表面增强拉曼光谱图案化基底，以及用于防伪技术的发光光学编码。
关键词： 光热纳米颗粒、金纳米星、光学测温法、热等离子体学、无掩模光刻、上转换纳米颗粒
更新于2025-09-16 10:30:52
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利用电喷雾射流中NaYF?:Er3?,Yb3?上转换纳米颗粒实现时间分辨的通用温度测量
摘要： 六方相NaYF4:Er3+,Yb3+（约300纳米）上转换纳米粒子已广泛应用于发光比率测温法进行纳米尺度温度测量。然而多种因素限制了其应用——例如S波段发射峰形变化会削弱其作为通用温度传感器的性能。本研究提出了一种对环境变化鲁棒且能实现精确测温的NaYF4:Er3+,Yb3+上转换纳米粒子通用校准方案。我们运用该新方法计算了电喷雾射流产生的泰勒锥内部温度分布：随着流体向锥尖加速，固定采集长度会导致激发与采集时间缩短。若在校准过程中对整个发射峰形进行积分，激发时间的缩短会引起峰形改变从而破坏温度测量准确性。我们的通用校准方案成功规避了该问题并适用于时间分辨应用。由于980纳米激发下形成了耳语廊模式腔体，泰勒锥末端的温度显著升高。通过建立时间分辨能量平衡方程，我们验证了泰勒锥内部光学温度测量的可靠性。本研究为利用NaYF4:Er3+,Yb3+上转换纳米粒子开展时间分辨温度测量奠定了基础，可用于理解微射流/微液滴及微流控系统中蛋白质展开等温度依赖性反应过程。
关键词： 上转换纳米颗粒、微射流、纳米测温、电喷雾、温度测量、时间分辨测量
更新于2025-09-10 09:29:36
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使用水分散性金属-绝缘体-金属纳米结构实现上转换发光增强超过1000倍
摘要： 稀土激活的上转换纳米粒子（UCNPs）因其卓越的光稳定性和低细胞毒性，在生物成像领域重新受到关注。这类纳米粒子常与等离子体纳米结构结合以增强其光致发光（PL）性能。然而现有湿化学技术存在严重的不均匀性，导致增强效果有限。本文报道了通过光刻技术制备的金属-绝缘体-金属（MIM）纳米结构，其光致发光强度实现了超过1000倍的增强。我们将MIM结构分散于水中并用于膀胱癌细胞成像，证实了其在生物成像应用中的潜力。据我们所知，该成果分别比文献中最佳光刻制备结构和胶体体系实现了数量级和两个数量级的提升。这种显著的增强效应允许使用更低粒子密度或更低激发功率密度进行生物成像与治疗，从而在提高检测灵敏度和治疗效果的同时降低潜在副作用。
关键词： 上转换纳米颗粒、等离子体增强效应、生物成像、光致发光、金属-绝缘体-金属纳米结构
更新于2025-09-10 09:29:36
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通过不同发射光颜色的镧系掺杂β-NaYF4上转换纳米粒子同时检测2,4-二氯苯氧乙酸和杀螟硫磷
摘要： 基于上转换纳米粒子（UCNPs）生物探针与农药抗原竞争反应的免疫层析试纸条方法，被开发用于低分子量化学污染物的实时、现场快速灵敏检测。分别用β-NaYF4:Yb,Er（绿色荧光）和β-NaY(Gd)F4:Yb,Er（红色荧光）UCNPs标记的2,4-D与杀螟硫磷多克隆抗体滴加于试纸条结合垫。杀螟硫磷-OVA和2,4-D-OVA竞争物固定于硝酸纤维素膜形成T1、T2检测线，羊抗兔IgG构成质控线（C）。该UCNPs免疫层析试纸条对2,4-D和杀螟硫磷的检测限分别为5 ng/mL和12 ng/mL。结果表明，两种不同发射波长的UCNPs作为发光生物探针，在低分子量农药残留同步检测中具有显著优势。
关键词： 多组分检测、2,4-滴、杀螟硫磷、免疫层析、上转换纳米颗粒
更新于2025-09-09 09:28:46