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原位二维钙钛矿的形成及二维/三维结构对钙钛矿太阳能电池性能与稳定性的影响
摘要： 混合有机-无机钙钛矿太阳能电池存在长期稳定性不足的问题，这严重制约了这一新兴且有前景的光伏技术的广泛应用。本研究旨在提升基于CH3NH3PbI3的钙钛矿薄膜稳定性并深入理解二维结构的形成机制，在三维钙钛矿薄膜旋涂过程中引入含8、10和12个碳原子的烷基铵氯化物溶液，从而原位形成二维结构。通过X射线衍射和紫外-可见光谱分析改性薄膜，成功确定了部分二维结构的化学式。值得注意的是，只有在使用平面TiO2基底时，由二维+三维钙钛矿网络形成的CH3NH3PbI3薄膜稳定性才得以提升。稳定性增强效果遵循表面活性剂分子顺序：辛铵盐(8C) > 癸铵盐(10C) > 十二烷铵盐(12C)氯 > 标准对照组。与标准器件相比，采用改性钙钛矿薄膜组装的器件寿命提升了17.6%，该提升直接关联于时间相关单光子计数(TCSPC)测量获得的载流子寿命改善。
关键词： 能量转换、光伏、稳定性、二维钙钛矿、钙钛矿太阳能电池
更新于2025-11-19 16:56:35
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稳定的、颜色可调的二维SCN基钙钛矿：揭示非对称拟卤素对组成离子的关键影响
摘要： 二维层状钙钛矿（An+1BnX3n+1，n=1,2,…）因其相比传统三维钙钛矿具有更优异的环境稳定性，近期引发了广泛研究兴趣。除常见的A位阳离子调控外，近期研究表明在X位阴离子中引入非对称拟卤素离子SCN-也是构建二维钙钛矿的有效途径。其中二维(MA)2Pb(SCN)2I2因具备良好光电性能被广泛研究并视为潜力材料，但其较差的稳定性引发学界关注。本研究系统开展了A2Pb(SCN)2X2（A=FA+、MA+、Cs+；X=Br-、I-）的组分工程。结果表明线性SCN-阴离子可能对其衍生二维框架（PbX4(SCN)2）的组成离子施加关键限制——这一现象此前尚未被充分讨论。我们证实采用更小的Cs+阳离子比MA+能形成更有利的二维结构：Cs2Pb(SCN)2I2展现出比(MA)2Pb(SCN)2I2更优的稳定性和光响应特性。值得注意的是，两者的光致发光光谱差异表明其电子能带结构存在本质区别：前者在室温下呈现强烈的单线态发射，而后者则以三线态或缺陷态发射为主。此外，使用较小Cs+阳离子还便于实现较小卤素阴离子的替代。通过计算与实验相结合，我们探究了系列混合卤素二维Cs2Pb(SCN)2(I1-xBrx)2（x=0,1/3,1/2,2/3,1）的鲜明色彩变化，证实随着x值增大稳定性进一步提升。本研究成果可能揭示了二维SCN基钙钛矿的固有特性，同时表明全无机二维Cs2Pb(SCN)2X2钙钛矿体系是一类兼具优异稳定性和色彩可调性的潜力材料，值得深入探索。
关键词： 稳定性，铯阳离子，拟卤素，硫氰酸根阴离子，颜色可调性，二维钙钛矿
更新于2025-11-14 17:04:02
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声子相干性揭示了二维卤化铅钙钛矿中激子的极化子特性
摘要： 由于晶体具有离子特性以及分子基团与无机网络间非共价键产生的柔软性，杂化有机-无机半导体展现出复杂的晶格动力学行为。本研究证实，典型二维碘化铅钙钛矿中这种动态结构复杂性会导致多种激子共振态共存，每种共振态都具有独特的极化子特性程度。通过高分辨率共振脉冲受激拉曼光谱技术，我们识别出不同激子和光生载流子沿不同构型坐标演化的振动波包动力学过程。运用密度泛函理论计算，我们将观测到的相干振动模式归属为涉及碘化铅层内运动的多种低频（?50 cm?1）光学声子。由此得出结论：不同激子会引发特定的晶格重组现象，这些现象是极化子结合的特征标志。这项关于全局电中性初级光激发所涉能量/构型景观的认知，可能适用于更广泛的新兴杂化半导体材料体系。
关键词： 共振脉冲受激拉曼光谱、极化子特性、二维钙钛矿、密度泛函理论、激子、声子相干性
更新于2025-09-23 15:23:52
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添加剂辅助无热铸法制备效率超16%的Dion-Jacobson二维钙钛矿太阳能电池
摘要： 具有高功率转换效率（PCE）的二维（2D）Dion-Jacobson（DJ）钙钛矿太阳能电池（PVSCs）目前主要通过热铸工艺制备。其根本原因在于：当采用二价铵离子消除间隔阳离子层的弱相互作用后，在温和条件下难以制备高质量钙钛矿薄膜。本研究通过室温旋涂法，并借助硫氰酸甲铵（MASCN）添加剂，调控了具有刚性哌啶环的2D DJ钙钛矿薄膜形貌。在MASCN添加量优化条件下，沉积于聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺]（PTAA）/聚[(9,9-双(30-(N,N-二甲基氨基)丙基)-2,7-芴)-交替-2,7-(9,9-二辛基芴)]（PFN）基底上的钙钛矿薄膜展现出优异结晶度、优选取向、缺陷减少以及与空穴传输层更佳的能级匹配。采用倒置平面结构的器件实现了17.91 mA cm?2的短路电流密度（JSC）、1.19 V的开路电压（VOC）、0.76的填充因子（FF），最高PCE达16.25%——这是无热铸工艺2D DJ PVSCs的最高效率纪录。未封装器件在空气环境（湿度=45±5%）中暴露35天后仍保持初始效率的80%。本研究为高性能2D DJ PVSCs提供了可行技术路径。
关键词： 添加剂、二维钙钛矿、薄膜形貌、电荷传输、生长取向
更新于2025-09-23 15:19:57
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碳纳米管/二维钙钛矿异质结构中揭示的二维钙钛矿单晶光增强离子迁移及其光存储应用
摘要： 夹在两层长链有机分子之间的二维（2D）杂化钙钛矿是一类新兴的低成本半导体材料，具有独特的光学特性和增强的耐湿性。与传统半导体不同，钙钛矿中的离子迁移是一种独特现象，可能导致载流子寿命延长、电流-电压迟滞效应以及低频巨介电响应。虽然关于体相杂化钙钛矿中离子迁移的研究众多，但对其二维对应物的了解甚少，尤其是光激发诱导的离子迁移机制。本研究构建了剥离型二维钙钛矿/碳纳米管（CNT）异质结构场效应晶体管（FET），不仅展示了其在光存储应用中的潜力，还探究了光诱导离子迁移机理。结果表明：该FET的I-V特性曲线可通过光照调控，在不同CNT氧掺杂条件下呈现两种相反的变化趋势。温度依赖性研究表明，I-V曲线的改变可能源于二维杂化钙钛矿中的离子重分布。第一性原理计算显示光照会降低碘空位的迁移势垒。器件模拟表明（由离子迁移增强导致的）二维杂化钙钛矿介电常数提升，可再现实验观测到的I-V曲线变化趋势。最终合成的FET器件展现出多级光存储功能。本研究不仅阐明了二维杂化钙钛矿中独特的离子迁移行为，更为传统半导体无法实现的多类新型存储应用提供了可能。
关键词： 光忆效应，碳纳米管，离子迁移，二维钙钛矿，异质结构
更新于2025-09-23 15:19:57
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单晶前驱体的配位工程用于调控Ruddlesden-Popper钙钛矿太阳能电池的相结构
摘要： 二维Ruddlesden-Popper钙钛矿（RPPs）因其可通过结构调控来定制光电特性并提升光伏器件稳定性的特性，近期备受关注。然而二维钙钛矿太阳能电池（PSCs）中的电荷分离与传输会受到钙钛矿制备过程中形成的量子阱势垒影响。通过前驱体溶液化学计量混合制备的二维钙钛矿，其相分布极难控制。本研究提出了一套普适性准则，可精准调控RPP薄膜的相纯度与排列方式：通过可视化单晶前驱体溶液的关键胶体形成过程，采用理性选择的共溶剂进行配位工程以调节胶体特性。在非极性共溶剂介质中，所得胶体模板使RPP晶体优先沿垂直有序方向生长，目标相值附近呈现窄幅相变，从而实现高效电荷传输与提取。由此，(TEA)2(MA)2Pb3I10（n=3）光伏器件实现了14.68%的创纪录光电转换效率（PCE）且迟滞效应可忽略。值得注意的是，在未封装条件下经500小时空气环境运行后仍保持初始效率的93%，展现出卓越的稳定性。
关键词： 二维钙钛矿、配位工程、相分布、钙钛矿太阳能电池、单晶
更新于2025-09-23 15:19:57
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一种新型二维钙钛矿作为表面“补丁”用于高效柔性钙钛矿太阳能电池
摘要： 二维（2D）钙钛矿是提升卤化铅钙钛矿太阳能电池（PSCs）光伏性能与稳定性的理想钝化材料。本研究报道了一种基于苯甲脒阳离子（PFA）和甲脒阳离子（FA）的新型混合2D钙钛矿作为表面"补丁"，用于稳定FA基钙钛矿（化学式：Cs0.05Rb0.05(FA0.83MA0.17)Pb(I0.95Br0.05)3）。通过动态滴加PFA碘化物（PFAI）溶液（≥6 mg/mL）至FA基钙钛矿薄膜表面，可获得这种混合阳离子2D钙钛矿"补丁"。该结构能有效减少钙钛矿表面缺陷，抑制钙钛矿层与空穴传输层界面处的复合，从而提升器件性能与热稳定性。我们制备的柔性PSC冠军器件实现了19.89%的光电转换效率（PCE），是目前报道的单结柔性PSC最高值之一。未封装的带"补丁"柔性器件在85°C氮气环境中存放1000小时后仍保持初始效率的70.4%。这项新策略为高效PSC（特别是柔性PSC）的FA基钙钛矿表面钝化提供了极具前景的解决方案。
关键词： 二维钙钛矿、晶界、钝化、柔性、钙钛矿太阳能电池
更新于2025-09-23 15:19:57
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添加剂对二维钙钛矿薄膜的协同效应：实现高效稳定太阳能电池
摘要： 近期，二维有机-无机杂化钙钛矿因其优异的环境稳定性备受关注。然而，面外电荷传输受阻限制了二维钙钛矿太阳能电池（PVSCs）的性能。为解决这一问题，我们通过在钙钛矿前驱体溶液中引入二甲基亚砜（DMSO）和硫代氨基脲（TSC）作为添加剂，制备出垂直取向的二维钙钛矿薄膜。添加剂协同效应成功制备出高质量二维(BA)?(MA)?Pb?I??（BA=丁铵阳离子，MA=甲铵阳离子）薄膜，该薄膜具有均匀形貌、增大晶粒尺寸、增强结晶度及垂直取向特性。由此二维(BA)?(MA)?Pb?I??薄膜的陷阱态密度降低，电荷传输性能显著提升，使PVSCs光电转换效率（PCE）从1.05%跃升至14.15%。未封装器件在25℃、25±5%相对湿度的空气环境中存储720小时后仍保持初始PCE的90.3%。结果表明TSC与DMSO对钙钛矿薄膜的协同效应是实现高效稳定二维PVSC的有效途径。
关键词： 稳定性、电荷传输、取向、协同效应、结晶过程、二维钙钛矿
更新于2025-09-19 17:13:59
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具有工程化带隙的二维/三维异质结构半透明钙钛矿太阳能电池，在与硅和铜铟镓硒的四端串联结构中实现超过25%的效率
摘要： 具有最佳带隙（Eg）和高功率转换效率（PCE）的宽带隙钙钛矿太阳能电池（PSCs）是实现高性能钙钛矿叠层光伏器件的关键。通过采用二维/三维钙钛矿异质结构钝化技术，对双阳离子宽带隙PSCs进行带隙调控（1.65 eV ≤ Eg ≤ 1.85 eV），使所有研究带隙下的稳态PCE显著提升，且开路电压较参照器件普遍增强约45 mV?；诟貌呗钥⒌拇兜骺匕胪该鱌SCs，在四端钙钛矿/硅基和钙钛矿/铜铟镓硒叠层太阳能电池中分别实现了25.7%和25.0%的稳态PCE。值得注意的是，在较宽钙钛矿带隙范围内均观测到相当的叠层PCE表现。本研究首次通过实验验证了四端叠层结构对两种先进底电池钙钛矿带隙变化的鲁棒性。
关键词： 串联太阳能电池、铜铟镓硒、二维钙钛矿、三维钙钛矿
更新于2025-09-19 17:13:59
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自结晶多功能二维钙钛矿用于高效稳定的钙钛矿太阳能电池
摘要： 最近，通过在三维钙钛矿光吸收层上引入二维钙钛矿层，已实现了具有高功率转换效率（PCE）和长期稳定性的钙钛矿太阳能电池（PSC）。然而，要理解二维钙钛矿在PSC中的作用，仍需深入研究该材料及两层钙钛矿之间的界面。通过在三维钙钛矿光吸收层顶部沉积苄基碘化铵（BnAI），成功诱导了二维钙钛矿的自发结晶。这种自结晶的二维钙钛矿因其随机晶体取向及对三维钙钛矿中缺陷的钝化作用，能够发挥促进空穴传输的多功能特性。与未使用多功能二维钙钛矿（M2P）的器件相比，无论是否采用有机空穴传输材料（HTM）2,2′,7,7′-四(N,N-二对甲氧基苯基胺)-9,9′-螺二芴（spiro-OMeTAD），使用M2P均能提升PSC的PCE和长期稳定性。
关键词： 陷阱钝化、空穴传输层、空穴转移促进剂、二维钙钛矿、钙钛矿太阳能电池
更新于2025-09-19 17:13:59