赝势-密度泛函理论中采用傅里叶变换进行部分芯校正的准确性

摘要： 部分芯层修正对于准确描述非线性交换关联泛函以及提高赝势的可移植性具有重要意义。我们发现一种广泛采用的方法——先在傅里叶空间计算部分芯层电荷密度ρcore partial，再通过快速傅里叶变换转换到实空间——会导致真空区域的交换关联势出现显著数值误差。这种误差在利用超胞模拟低维材料或表面时会出现。精度损失源于芯层电荷密度在倒易空间中衰减缓慢的特性。赝势-密度泛函计算中未占据态的Kohn-Sham能量可能出现约1电子伏特的数值误差。直接在实空间计算部分芯层电荷可避免傅里叶变换导致的数值误差。