[2019年欧洲激光与电光会议暨欧洲量子电子学会议（CLEO/Europe-EQEC）- 德国慕尼黑（2019.6.23-2019.6.27）] 2019年欧洲激光与电光会议暨欧洲量子电子学会议（CLEO/Europe-EQEC）- 干涉傅里叶变换受激拉曼散射

摘要： 相干拉曼散射（CRS）是一种强大的无标记光谱技术，能够基于分子固有振动响应进行分子指纹识别。这些振动跃迁可用洛伦兹函数描述，其叠加会产生复杂的三阶共振非线性极化率。直接实验获取该参数将提供极为丰富的光谱信息，尤其在分子混合物体系中。传统CRS技术无法完整提取该信息：受激拉曼散射（SRS）仅测量非线性极化率的虚部，而相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）获取的是实部与虚部的混合信号（因其信号正比于非线性极化率的平方加上一个实数、频率无关的非共振项）。理论上可通过以下方法获取完整极化率：(1)解析法（但需已知非线性极化率全谱，通常难以获得）；(2)干涉式SRS（利用脉冲整形器产生宽带斯托克斯脉冲双副本，但光谱仪的使用限制了泵浦光调制频率从而影响检测灵敏度）；(3)干涉式CARS（采用与反斯托克斯光同频共线的本地振荡光场，但需三束同步相位相干光的技术难度极高）。我们近期开发了基于傅里叶变换（FT）光谱的新技术，可在时域同时检测斯托克斯与SRS宽带光谱——该技术采用基于无源双折射延迟线的干涉仪配合单通道锁相放大器。本文提出名为干涉式FT-SRS（IFT-SRS）的简易改进方案，可完整获取样品的非线性极化率复数形式。该方法通过在样品前设置双折射板产生超前数皮秒（避免非线性相互作用）且与泵浦/斯托克斯光正交偏振的参考本地振荡光束，再利用由两片光学轴旋转90°的双折射楔形板构成的延迟线调节泵浦光与本地振荡光的总延迟量（0至数皮秒）。经线性偏振片投影至共同偏振方向后，光电探测器接收的干涉信号被送入锁相放大器记录线性和差分干涉图，其傅里叶变换可同步获得非线性极化率的实部与虚部（乙醇、丙酮和异丙醇溶剂的验证显示：FT实部呈现与溶剂自发拉曼光谱高度吻合的清晰谱线，虚部则呈现预期的色散线型）。