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由功能化钴四氮杂大环催化剂与CuInS?/ZnS量子点共价连接的杂化组装体的电荷转移动力学及光化学产氢催化性能
摘要： 尽管钴配合物[Co(CR)X2]+（CR=2,12-二甲基-3,7,11,17-四氮杂双环[11.3.1]十七碳-1(17),2,11,13,15-五烯）作为电催化与光催化产氢及二氧化碳还原催化剂已研究三十余年，但此前仅未功能化的该配合物被用作体相溶液中的自由催化剂?？悸堑酵ü榷ü布奂δ芑肿哟呋?MCs)固定于光捕获材料表面常能有效提升半导体/MC杂化光催化体系的活性，我们首次制备了具有锚定基团的功能化[Co(CR)X2]+配合物（C1，X=Br）——其大环配体15位连接(20,60-二羧基吡啶-40-基)基团。将C1共价连接于CuInS2/ZnS（CISZ）核壳量子点(QDs)表面，获得C1@CISZ杂化组装体。对比研究表明：在相同条件下，C1@CISZ与未功能化的[Co(CR)Br2]+配合物（C2）及CISZ QDs组成的非键合参照体系（记作C2+CISZ）相比，其可见光驱动产氢光催化活性高出2-3倍。值得注意的是，分离的C1@CISZ组装体在长期光解过程中比C2+CISZ体系更稳定。此外，光致发光(PL)与瞬态吸收(TA)光谱研究证实：C1在CISZ QDs表面的共价固定加速了电子从量子点向催化剂的转移，同时延缓了量子点表面的电荷复合过程。这种显著提升的电荷分离效率使得C1@CISZ杂化组装体在光催化产氢方面表现出比C2+CISZ更高的活性。
关键词： 光化学产氢、钴配合物、光催化制氢、二氧化碳还原、电荷转移动力学、CuInS2/ZnS量子点
更新于2025-09-16 10:30:52
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负载Cu、Pd、Co和Au的TiO?上甲醇光催化制氢的比较研究
摘要： 在紫外光照射下，采用半连续反应器研究了不同金属负载型TiO2催化剂对甲醇-水溶液的光催化产氢性能。这些催化剂主要通过初期润湿浸渍法制备，金属负载量在1-10 wt%范围内变化。研究考察了金属负载量和H2预处理对光催化活性的影响，并与世界黄金协会提供的Au-TiO2参比催化剂进行了对比。通过X射线衍射(XRD)和N2物理吸附对反应前后的光催化剂进行了表征。在Cu-TiO2、Co-TiO2、Au-TiO2和Pd-TiO2的对比研究中，光催化活性顺序为Pd > Au > Cu > Co。其中5 wt% Pd-TiO2和5 wt% Cu-TiO2实现了最佳产氢效果。
关键词： 金属负载、紫外光照射、光催化制氢、甲醇、二氧化钛
更新于2025-09-09 09:28:46