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oe1(光电查) - 科学论文

30 条数据
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  • 有机太阳能电池中激子转化为自由电荷载流子的成本

    摘要： 在有机给体-受体界面实现高效的激子解离及后续自由电荷载流子的产生，需要经历一系列电子转移过程。普遍观点认为这些步骤会导致有机光伏器件中不可避免的能量损失——这种损失在其他类型太阳能电池中并不存在。当前功率转换效率超过16%的顶尖有机太阳能电池挑战了这一认知，且在所用给体与受体材料的能隙范围内，未检测到能量显著低于强吸收单线态的界面电荷转移态。本观点将探讨实现超过20%功率转换效率所涉及的能量损失根源、剩余损耗来源及待解决的关键问题。

    关键词： 光物理、有机半导体、电荷转移、光伏技术、光谱学

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 超快X射线发射光谱揭示光捕获铁卡宾配合物中的热分支动力学

    摘要： 铁氮杂环卡宾（NHC）配合物因其作为光敏剂或光催化剂的应用潜力日益增长而备受关注。我们通过亚皮秒X射线光谱研究了铁氮杂环卡宾配合物，明确了光吸收后失活级联过程中涉及的态并进行了定量分析。激发态分子通过两条路径弛豫回基态：从初始激发的1MLCT态形成热3MLCT态后，30%的分子在振动弛豫和弛豫至3MLCT态的竞争过程中，以超快（150飞秒）速率弛豫至3MC态；而弛豫后的3MLCT态则以较慢速率（7.6皮秒）衰变至3MC态。3MC态随后快速（2.2皮秒）失活至基态。5MC态不参与失活路径。3MLCT态的超快部分失活从光化学效率角度看构成损耗通道，这凸显了筛选过渡金属配合物以避免类似超快衰变的必要性，从而优化光化学性能。

    关键词： 分子动力学、X射线光谱学、光物理、飞秒化学、光化学

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 具有2-苯基苯并咪唑配体的中性异配位环金属化铂(II)配合物作为固态和溶液中的明亮发光体

    摘要： 合成并表征了一系列8种中性环金属化铂(II)配合物，其特征是具有2-苯基苯并咪唑生色团配体和乙酰丙酮辅助配体。通过在苯环上引入多种取代基，可以精细调节发射波长。发射数据显示，在脱氧溶液和块状固态（微晶粉末）中均具有高量子产率，最高可达令人印象深刻的51%。所有配合物的发射均归因于混合的3LC-MLCT态。吸收和发射数据已成功与氧化还原电位及哈米特参数相关联。

    关键词： 光物理、磷光、铂、有机金属、固态发光

    更新于2025-09-10 09:29:36

  • 基因工程多肽中的共振能量转移导致意外的荧光强度变化

    摘要： C端受体发色团N-(7-二甲氨基-4-甲基香豆素，DACM)的荧光强度随着β-折叠形成多肽上供体色氨酸残基数量增加及280 nm光照而呈正比增强。即使当β-折叠边缘长度达到256 ?（远超色氨酸-受体发色团对的福斯特半径）时，受体发色团强度仍持续升高。通过圆二色谱(CD)和深紫外共振拉曼实验证实了所研究肽段的折叠状态。对照实验显示，荧光信号与肽段折叠过程同步出现。另外的对照实验表明，在色氨酸与DACM混合溶液中，DACM荧光强度并未随色氨酸浓度增加而增强。用于荧光研究的底物肽段形成的纤维状聚集体经硫黄素T(ThT)荧光检测未发现可观测信号。

    关键词： 荧光、能量转移、蛋白质折叠、光物理、肽

    更新于2025-09-10 09:29:36

  • 叶绿素和叶绿素的物理光化学性质与光催化特性

    摘要： 四吡咯大环化合物是众所周知的光敏剂，可吸收紫外和可见光区的光线。这些天然化合物在光学过程中的高量子效率，以及通过改变其组成特征来调控其行为的可能性，使其成为染料敏化太阳能电池（DSSC）和光催化反应领域极具应用前景的候选材料。我们采用含时密度泛函理论（TD-DFT）研究了叶绿素及相关的咕啉类分子（叶绿啉）的光学与氧化还原特性，考察了取代基和金属原子对其性质的影响。结果表明：叶绿啉分子的还原电位低于叶绿素；中心环不含金属原子的叶绿啉在光学吸收光谱上较对应叶绿素呈现显著蓝移；当叶绿啉核心存在Co(I)离子时，其氧化电位低于水的分解电位，这使得叶绿啉作为光催化剂优于传统叶绿素色素。研究证实取代基及与大环配位的离子对此现象起关键作用。这些发现表明，在保持四吡咯大环基本结构特征的同时，通过调控其光谱与反应活性特性，可显著提升其在光催化和光电器件中的应用潜力。

    关键词： 咕咯、光物理、卟啉、电子结构、含时密度泛函理论、光吸收、光催化

    更新于2025-09-10 09:29:36

  • 异常高染料浓度下的光物理现象

    摘要： 研究高染料浓度体系中光与物质的相互作用面临巨大挑战，因为发射再吸收、染料聚集和能量捕获等多种因素会阻碍相关光物理过程的合理化解释。即使在没有二聚体和寡聚体基态稳定的情况下，空间限制也会诱导染料相互作用。当距离约为1纳米时，通?；峁鄄斓酵臣菩阅芰肯葳?；而在更远距离上则发生激发态能量转移。这些因素大多不会引起基态光谱变化，但会表现为内滤效应、浓度依赖的斯托克斯位移以及量子产率和衰减时间改变等荧光现象。 光物理研究通常在高度稀释条件下进行（以最小化染料间相互作用和发射再吸收）且无光散射干扰，此时体系相对简单——荧光和三重态量子产率成为分子特性，可轻松关联至速率常数比值。然而许多含功能性染料的人造或生物体系都远非稀溶液且存在散射。光合作用装置就是典型范例。虽然分离组分能获取复杂体系相关信息，但在多数情况下了解未受扰环境中的光物理行为至关重要。光散射的存在通常会增加体系复杂性，但我们的经验表明：正确处理光散射反而可能简化分子参数解析工作。我们证明基于简单光散射理论，可以建立用于测定和解释荧光/三重态量子产率及能量转移效率的方法模型。 研究已拓展至薄膜和逐层组装体系。我们提出了评估高浓度流体溶液（直至摩尔级）中荧光再吸收的流程，现正应用于发光物质为体相离子的离子液体体系。荧光再吸收模型对解析植物叶片和果实等生物体的光物理特性具有实用价值，这些新工具实现了叶绿体、叶片及冠层尺度的叶绿素荧光评估，对遥感技术和非破坏性光学方法开发具有重要启示。

    关键词： 光散射、染料浓度、光物理、荧光再吸收、能量转移

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 环状三咪唑多面发光行为的内在与外在重原子效应

    摘要： 由于重卤素原子可用于调控有机发光体的发射特性，理解其在光物理过程中的作用对材料工程至关重要。本研究通过对比环状三咪唑（TT）与其单碘衍生物（TTI）、以及与二碘四氟苯的共晶（TTCo），分别评估了外源性与内源性重原子效应对有机晶体光物理性质的影响。TT晶体展现出源自H-聚集的室温超长磷光（RTUP）。TTI和TTCo则表现出两个额外的长寿命组分，其来源通过单晶X射线衍射与DFT-TDDFT研究得以阐明。结果表明碘原子对三种磷光发射具有不同影响：内源性重原子效应主要作用于分子磷光（仅TTI在室温下显现）；而H-聚集RTUP及I···N XB诱导的磷光则完全取决于堆积构型。

    关键词： 光物理、共晶、室温磷光、卤键、时间分辨光谱学

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 多链DNA支架模板化的荧光银团簇原子结构

    摘要： 由DNA包裹的多核银团簇展现出尺寸可调的发射光谱和丰富的光物理特性，但其原子级组织结构尚不明确。本研究解析了一种此类杂化生色团的结构：呈北斗七星状排列的绿色发光Ag8团簇与寡核苷酸A2C4结合。三个3'端胞嘧啶金属碱基对稳定了类平行A型双链结构，其5'端富腺嘌呤口袋通过银氮键（与胞嘧啶及腺嘌呤的内环/外环氮原子结合）锚定梯形Ag5金属片段。这种独特的DNA构型、受限的配位环境以及模板化的Ag8团簇排布，凸显了银离子与DNA在构建该结构时的协同作用。这些DNA包裹银团簇荧光团的首个原子级细节，为生物组装、纳米科学和医学成像等领域提供了重要启示。

    关键词： 晶体学、光物理、银、晶体、DNA、材料、纳米团簇、纳米材料、发光团簇

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 苯并环化位点及环金属配体π共轭变化对单阳离子铱(III)配合物光物理性质与反饱和吸收的影响

    摘要： 本研究合成了一系列单阳离子铱(III)配合物[Ir(C^N)2(pqu)]+PF6?[pqu=2-(2-吡啶基)喹啉，C^N=2-苯基喹啉(1)、3-苯基异喹啉(2)、1-苯基异喹啉(3)、苯并[h]喹啉(4)、2-(2-吡啶基)萘(5)、1-(2-吡啶基)萘(6)、2-(9-菲基)吡啶(7)、2-苯基苯并[g]喹啉(8)、2-(2-萘基)喹啉(9)和2-(2-萘基)苯并[g]喹啉(10)]。这些配合物的C^N配体具有不同π共轭程度和苯并稠合位点，可用于阐明C^N配体苯并稠合位点对配合物光物理性质的影响。通过光谱技术和含时密度泛函理论计算系统研究了配合物的紫外-可见(UV-vis)吸收与发射特性，采用纳秒瞬态吸收(TA)光谱和非线性透射技术考察了其三重激发态吸收与反向饱和吸收(RSA)性能。当苯环与C^N配体吡啶环或4,5位稠合时（配合物2、5-7、9、10），相比母体配合物0，其UV-vis吸收与发射光谱发生红移，同时三重态寿命和发射量子产率显著降低；而苯环与吡啶基其他位点稠合时（配合物1、3、4）对最低单重(S1)和三重(T1)激发态能量影响甚微，但明显改变其TA光谱特征。萘基与吡啶环5,6位稠合时（配合物8）虽不改变S1能级，但通过将T1态转变为苯并[g]喹啉局域化的3π,π*态，导致该配合物与10号配合物呈现完全不同的发射和TA光谱。基态与激发态吸收的位点依赖性变化使这些配合物对532 nm/4.1 ns激光脉冲产生强弱不一的RSA效应，其强度递减顺序为：3>7≈4≈9≈6>8≈1≈2≈5>10。

    关键词： 铱(III)配合物、含时密度泛函理论、光谱技术、光物理、反饱和吸收、苯并环化反应

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 碳纳米点综述——从基础光物理机制的当前认知到光学响应的全面调控

    摘要： 碳点（CDs）是一类新兴的纳米体系，展现出一系列引人注目的特性。广义而言，它们可被描述为表面功能化的小型碳质纳米颗粒，具有强烈且可调的荧光性、显著的环境敏感性以及多种有趣的光化学性质。目前碳点研究正受到广泛关注，这源于其在生物成像、太阳能收集、纳米传感、发光器件和光催化等诸多领域的潜在应用价值。本综述聚焦碳点领域的最新进展，重点探讨其关键光物理行为的基础认知——这一领域仍存在诸多争议。结合飞秒时间分辨实验等领域的最新成果（这些研究推动了碳点基础认知的重大突破），本文讨论了光致发光机制、其独特荧光可调性的起源，以及碳点与耦合体系的光化学相互作用。碳点的光学响应似乎源自核心结构相关电子态与表面功能化引入电子态之间高度复杂的相互作用。此外，碳点能级结构及光激发触发的电子动力学过程，会因具体亚型碳点的微观结构而产生精细变化。另一方面，这种显著的变异性使碳点极具多功能性，这对它们广泛的应用范围而言是关键优势。

    关键词： 飞秒、光物理、超快、碳点、纳米碳、光化学、荧光

    更新于2025-09-04 15:30:14