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可见光驱动下以Ti基底负载Sn3O4花状薄膜(Sn3O4/TiO2/Ti)光电催化降解酸性黄17
摘要: 本文报道了一种采用微波辅助法制备混合价态氧化锡(Sn3O4)花状纳米结构的新方法。薄膜型Sn3O4/TiO2/Ti电极展现出高效可见光驱动的光催化降解单偶氮酸黄17(AY17)染料性能,在pH 2条件下60分钟即可实现95%的脱色率。此外,在低偏压(0.5 V)下,光电催化效率进一步提升至97%脱色率和83%总有机碳去除率,其动力学速率约为纯光催化的3倍。通过液相色谱-质谱联用技术鉴定了中间产物生成过程,提出光催化与光电催化降解的氧化机理,处理120分钟后未检测到有机物残留。结果表明,Sn3O4/TiO2/Ti光电极为利用可见光源进行废水处理提供了一种简便、环保的方法。
关键词: 染料降解、光电催化、微波辅助水热合成、Sn3O4、可见光光催化
更新于2025-11-19 16:56:35
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具有宽光谱响应的TiO2/MoS2异质结修饰碳纤维可编织光催化剂/光电电极
摘要: 高效且可回收的宽光谱响应光催化剂开发备受关注。本研究通过两步水热法在碳纤维(CFs)上制备了TiO?/MoS?异质结构。CFs/TiO?/MoS?展现出从紫外到近红外区域(>1200 nm)的强宽谱吸收特性。在可见光照射下,该材料可在100分钟内降解97.6%罗丹明B(RhB),60分钟内降解94.2%酸性橙7(AO7)或93.4%盐酸四环素(TC),180分钟内降解88.7%4-氯酚(4-CP)。此外,CFs/TiO?/MoS?束状材料可进一步编织成布料(尺寸:4×4 cm2)。作为工作电极时,CFs/TiO?/MoS?布料表现出显著光电流(7.53×10?? A/cm2),其光电催化效率(100% TC)明显优于单纯光催化(90.7% TC)或电催化(47% TC)。特别值得注意的是,该布料展现出优异稳定性,因而具有作为柔性可编织光催化剂/光电极用于降解多种污染物的巨大潜力。
关键词: 光电催化、光催化剂、碳纤维、可见光、TiO?/MoS?
更新于2025-09-23 15:23:52
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一种双阴极光电催化-电酶催化系统:通过将BiVO4光阳极与血红素/铜及碳布阴极耦合用于四环素降解
摘要: 当光电催化(PEC)与电酶催化(EEC)耦合时,有效利用PEC过程中产生的电子来生成H2O2对酶催化反应具有重要作用。本研究设计了一种新型双阴极PEC-EEC系统用于污染物去除。该系统中,通过电沉积法制备BiVO4光阳极以实现可见光驱动的PEC过程,同时采用碳布作为第一阴极用于电化学生成H2O2,而通过电泳沉积法制备的血红素/Cu则作为第二阴极用于酶催化。通过罗丹明B(RhB)的脱色实验评估了所构建双阴极PEC-EEC系统的性能,结果显示其具有较高的脱色率以及良好的稳定性和可重复使用性。进一步将该系统应用于四环素(TC)的降解,结果表明经过2小时处理后约93.6%的TC被去除?;谝合嗌?串联质谱(LC-ESI-MS/MS)测定的中间产物,提出了该双阴极PEC-EEC系统中TC的降解路径。
关键词: BiVO4,光电催化,电酶催化,四环素,双阴极
更新于2025-09-23 15:23:52
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具有双氧和钨空位的纳米片状WO3光阳极的新型生长控制,用于实现高效光电化学水分解性能
摘要: 近期,缺陷工程因被认为通过调控最佳氧空位含量可有效提升太阳能驱动水氧化光电流而备受关注。本研究通过酸介导水热法在钨箔上成功制备了具有双氧空位与钨空位的纳米片状三氧化钨(WO3-x),显著提升了WO3-x光阳极的光电化学性能。在空气中550°C热退火导致正交相WO3·nH2O转变为γ单斜相,形成缺氧表面亚稳态结构。但经2小时制备的W-2 h样品(具有致密、多孔且均匀的纳米片薄膜,提供高效电荷收集的大比表面积)展现出最优性能,在1.6 V vs. Ag/AgCl电位下光电流密度达4.12 mA/cm2(41.2 mA/W),显著优于W-3 h(2.59 mA/cm2,25.9 mA/W)和W-30 min(1.79 mA/cm2,17.9 mA/W)。最后通过紫外光电子能谱(UPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-DRS)分析了WO3-x薄膜中双空位局部分布及电子能带结构的差异。
关键词: 光电催化、水分解、生长控制、氧和钨空位、纳米片、WO3-X
更新于2025-09-23 15:21:21
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蓝光LED驱动的光电催化去除水中萘普生:动力学及主要副产物
摘要: 我们在此证明了在FTO上合成的ZnO/TiO2/Ag2Se薄膜复合材料通过可见光光电催化(PEC)降解水溶液中药物萘普生的可行性。实验采用100 mL含5 mg L-1药物和50 mM Na2SO4的自然pH值溶液,使用以铂丝为阴极、该复合材料为光阳极并暴露于36 W蓝光LED灯的电解池。在+1.0 V/Ag|AgCl阳极电位下电解210分钟后实现完全降解,这源于通过直接阳极水放电和光生空穴介导的水氧化形成的羟基自由基的氧化作用。萘普生浓度较高时降解速率降低,但由于涉及羟基自由基的副反应减缓,处理效率反而提高。在含氯介质中,该光阳极表现出强大的活性氯生成能力,有助于目标分子的氧化。对处理后溶液的LC-QToF-MS分析揭示了四种主要萘系副产物的生成,由此提出了萘普生的初始降解路径。
关键词: 光电催化、水处理、氧化副产物、蓝光LED、药物残留
更新于2025-09-23 15:21:01
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三元PtNiCu自组装纳米立方体用于可见光下等离子体增强的电催化析氢和甲醇氧化反应
摘要: 金属组分间的强相互作用会改变贵金属基合金结构的电子结构(如d带能级),从而提升催化活性。本文采用一锅高温化学还原法合成了自组装三元PtNiCu与二元PtCu合金纳米立方体,探究了该合金的生长机制,并将其应用于可见光辅助电催化产氢与甲醇氧化反应。三元PtNiCu合金因其规则形貌、更多表面活性位点及更强的金属元素间相互作用,展现出优异催化性能(在10 mA cm-2电流密度下过电位低至15 mV,塔菲尔斜率为24.1 mV/dec,且在可见光照射下质量比活性高达约3.3 A mgPt-1)。其中铜的局域表面等离子体共振效应在光照下显著增加了铂的电子密度(光电效应),从而进一步提升光辅助产氢与甲醇催化氧化性能。该研究将推动高效精准的电催化进程,为三元等离激元电催化剂理性设计及光电催化领域发展开辟新途径。
关键词: 甲醇氧化反应,光电催化,析氢反应,三元PtNiCu合金
更新于2025-09-23 15:21:01
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FTO-TiO?光催化电降解三苯基氯化锡耦合光电芬顿:机理研究
摘要: 基于氟掺杂氧化锡(FTO)上沉积的二氧化钛(TiO?)纳米颗粒,我们合成了一种高效、简单且稳定的透明光阳极,用于有机金属污染物三苯基氯化锡(TPTCl)的光电催化降解。与大多数光电催化(PEC)研究不同,研究发现FTO-TiO?是一种优异的阳极材料,通过电化学诱导的高价带空穴(hVB+,暗PEC)作用,在高阳极电位下对有机污染物具有出色的降解/矿化能力,其表现类似于所谓的"非活性"阳极(如高效的硼掺杂金刚石电极BDD)。在紫外光照射下TiO?的光激发(PEC)以及与光电芬顿(PEC-PEF)的耦合进一步提升了电催化效率:这使得TPTCl在15分钟内完全降解(表观速率常数kapp=0.274 min?1),并在2小时内实现完全矿化。通过电化学测量和化学探针详细研究了调控光电催化过程的机理,并提出了TPTCl的矿化路径。
关键词: 光电芬顿、光电催化、氟掺杂氧化锡、有机锡污染物、暗态光电化学
更新于2025-09-23 15:21:01
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碳量子点修饰的TiO?/g-C?N?薄膜电极作为光阳极,对1,4-二氧六环降解具有增强的光电催化性能
摘要: 本研究采用碳量子点(CQDs)修饰TiO?/g-C?N?(TCN)薄膜电极。通过透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)、光致发光(PL)和电化学阻抗谱(EIS)研究了TiO?/g-C?N?/CQDs纳米棒阵列(TCNC NRAs)薄膜的形貌、光学及电化学特性。在TCN NRAs薄膜中掺杂CQDs后,可观察到光阳极的光学性能、光电化学性能及光催化(PEC)性能均得到提升。与TiO? NRAs和TCN NRAs相比,TCNC NRAs具有更窄的2.47 eV带隙和更长的光生电子-空穴对寿命。在可见光照射和1.2 V偏压下,TCNC NRAs电极的PEC过程光电流密度和1,4-二氧六环(1,4-D)去除率分别达到0.16 mA/cm2和77.9%,分别是TCN NRAs电极的2.5倍和1.5倍。经过五次循环测试,TCNC NRAs电极仍能保持>75%的1,4-D去除率。TCNC NRAs电极的高PEC性能可归因于电荷分离增强及电子转移机制从典型异质结转变为Z型机制,这可能增加了活性物种的产生并将主导活性物种从O???转变为?OH。本实验结果对研究1,4-D降解及开发高效PEC材料具有重要参考价值。
关键词: 石墨相氮化碳、二氧化钛纳米棒、1,4-二氧六环、碳量子点、光电催化
更新于2025-09-23 15:21:01
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增强新型三维/一维多维MoS2/TiO2异质结的界面电荷转移以实现左氧氟沙星的高效光电催化去除
摘要: 具有结构可控、高催化性能的可见光驱动光阳极在环境污染物处理中发挥着重要作用。本研究报道了一种温和水热辅助阳极氧化法,设计出一种集成的自组装三维花状MoS?/一维TiO?纳米管阵列(NTAs)分级电极。该构建的多维电极不仅拓宽了光谱响应范围,还促进了光生电子-空穴对的快速分离,在目标污染物降解中展现出优异的光电催化(PEC)性能与稳定性——其光电流转换效率达到纯TiO?的6.5倍。研究进一步基于能带结构和密度泛函理论(DFT),提出了完整机理阐释三维/一维杂化纳米结构紧密界面上的电荷转移对PEC特性的影响机制。此外,通过电子顺磁共振光谱和荧光探针证实了复合材料中光生活性物种(?OH和?O??)的存在。该工作为设计面向环境净化的太阳能转换多维耦合异质结材料提供了有效策略。
关键词: 界面电荷转移、光电催化、活性自由基、密度泛函理论、三维/一维复合纳米结构
更新于2025-09-23 15:21:01
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超亲水石墨二炔加速界面质量/电子传输以提升电催化与光电催化水氧化活性
摘要: 具有高度π共轭结构的sp2和sp杂化碳材料——石墨二炔(GDY),在析氢领域引发了广泛关注。然而现有体系均未考虑GDY的表面润湿性。本研究首次报道通过空气等离子体处理制备用于析氧反应的超亲水GDY电极。作为代表性催化剂,超薄CoAl-LDH(CO?2?)纳米片成功通过静电作用组装于该超亲水GDY表面。所得超亲水CoAl-LDH/GDY电极展现出卓越活性,在≈258 mV过电位下即可达到10 mA cm?2电流密度。当η=300 mV时,其转换频率(TOF)计算值达≈0.60 s?1,创下钴铝基及GDY基层状双氢氧化物(LDH)析氧电催化剂的最佳纪录。密度泛函理论(DFT)计算表明,超亲水GDY与催化剂间存在更强相互作用并能吸附催化剂周围的水分子,从而促进界面质量/电子传输。该方法还能显著提升光电化学析氧活性。结果表明,通过增强界面质量/电子传输,超亲水GDY对提升水氧化活性具有重要潜力。
关键词: 超亲水石墨二炔、水氧化、电催化、光电催化
更新于2025-09-23 02:21:31