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oe1(光电查) - 科学论文

13 条数据
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  • 混合金属有机框架包覆的ZnO纳米线阵列用于高效光电化学水氧化

    摘要： 设计高性能光阳极对实现光电化学（PEC）水分解中高效的太阳能转化至关重要。本文报道了一种合成三维（3D）混合金属有机框架包覆氧化锌纳米线阵列（ZnNi MOF@ZnO）的有效方法，以获得优异的PEC性能。其中ZnO纳米线既作为光子吸收体又充当快速电荷传输通道；而ZnNi MOF通过降低析氧反应能垒并抑制电子-空穴复合，为PEC过程提供活性位点。ZnNi MOF@ZnO纳米线阵列的三维纳米结构通过ZnNi MOF与ZnO纳米线间的共价相互作用形成紧密界面接触，从而促进光催化析氧反应中的快速电荷转移。结果表明，相较于Zn MOF@ZnO和纯ZnO纳米线阵列，该ZnNi MOF@ZnO纳米线阵列展现出卓越的光电化学水氧化性能——具有极低的起始电位（0.31 V vs. RHE）和高达1.40 mA/cm2的光电流密度。这种简便策略为高效光阳极设计以实现充分太阳能转化提供了重要方向。

    关键词： 金属有机框架（MOFs）、光电极催化剂、纳米线阵列、光电化学水氧化、光阳极

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 合成缺氧氧化铋光催化剂以改善光电化学应用

    摘要： 本文报道了氮掺杂对Bi2O3半导体薄膜光电化学(PEC)水氧化行为的影响。采用Bi(NO3)3作为Bi3+离子前驱体、尿素作为氮源通过水热法合成半导体颗粒，随后滴涂成膜并在600℃下退火处理。根据紫外-可见吸收光谱计算，合成的Bi2O3带隙能为3.01 eV，经氮掺杂后降至2.75 eV。通过周期性光照下的线性扫描伏安法测试了材料的水氧化性能，在35 mW/cm2光照条件下，相对于Ag/AgCl电极0.95 V处测得最高光电流为180 μA/cm2。氮掺杂可使光电流提升达50%，且材料的可见光响应性显著改善（通过电化学活性光谱和紫外-可见吸收光谱证实）。通过分光光度法测量罗丹明B染料的脱色情况验证了该半导体颗粒的光催化活性。

    关键词： 水热合成、氧空位、氧化铋光催化剂、光电化学水氧化、氮掺杂

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 层状双氢氧化物修饰的石墨相氮化碳薄膜作为高效光阳极用于光电化学水分解

    摘要： 在本工作中，我们研究石墨相氮化碳（g-CN）薄膜作为光阳极催化光电化学（PEC）水氧化的效能，并探讨镍钴层状双氢氧化物（NiCo-LDH）涂层对性能的影响。通过溶剂热法及后续煅烧工艺原位制备了与基底紧密接触的高质量g-CN薄膜，再通过阴极电化学沉积法在其表面修饰NiCo-LDH作为助催化剂。当NiCo-LDH负载量优化时，g-CN/NiCo-LDH复合材料在0.6 V（vs. SCE）下表现出11.8 μA cm-2的光电流，达到裸g-CN的2.8倍。表征与性能测试表明NiCo-LDH促进了反应动力学和电荷分离。该结果为通过NiCo-LDH助催化剂提升g-CN光电化学水氧化性能提供了有效策略，本研究对探索g-CN薄膜上的全水分解具有重要意义。

    关键词： 层状双氢氧化物、溶剂热法、光电化学水氧化、助催化剂、石墨相氮化碳

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 通过自由基接力策略实现苯甲醇选择性活化与光电化学水氧化的耦合

    摘要： 选择性氧化制备目标化学品通常需要在高温和/或高压下活化O?，这极大限制了其实际操作与应用。本研究提出一种耦合光电化学（PEC）水氧化的自由基接力策略，实现苯甲醇（BA）向苯甲醛（BAD）的高效选择性转化。光照下的BiVO?（BVO）光阳极表面覆盖超薄（~3 nm）水热合成层状双氢氧化物（U-LDH）催化剂与石墨烯（G），在1.2 V（vs. RHE）电位下对BAD的选择性超过99%?；硌芯坑朊芏确汉砺奂扑阒な担核趸聂腔杂苫?OH）通过氢键相互作用结合于U-LDH表面并降低能量。傅里叶变换红外光谱显示BA会吸附于U-LDH催化剂而BAD不会，因此该选择性不仅源于?OH自由基可控的氧化能力，更得益于目标产物在进一步氧化前从催化剂表面的脱附。本工作基于三元G@U-LDH@BVO催化剂，开创了温和条件下选择性氧化BA衍生物的新型PEC路径。

    关键词： 自由基接力，超薄层状双氢氧化物，芳香醇，光电化学水氧化，选择性活化

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 钛锌共掺杂赤铁矿光阳极用于太阳能驱动的光电化学水氧化

    摘要： 尽管已有大量关于金属掺杂改善赤铁矿作为水氧化光阳极缺点的报道，但多数研究聚焦于单金属掺杂，仅有少数关注双金属掺杂。更甚者，两种金属掺杂剂之间的协同机制（尤其是密度泛函理论DFT计算）尚未得到充分研究。本工作通过水热法向赤铁矿中引入钛掺杂剂合成n型赤铁矿，并采用浸渍-烧结处理进一步均匀分散锌掺杂剂，形成钛锌共掺杂赤铁矿。在最优条件下，钛掺杂赤铁矿光阳极在1.23V（vs.RHE）处的光电流密度较原始样品提升约2倍，而钛锌共掺杂阳极又获得25%的额外增幅。通过紫外-可见光谱、莫特-肖特基曲线、电化学阻抗谱分析、空穴捕获剂（H?O?）光氧化实验及DFT计算，阐明了钛锌掺杂剂的作用机制。基于研究结果，探讨了两种掺杂剂的协同机理——钛锌共掺杂赤铁矿光阳极PEC性能的提升可能源于更高的载流子浓度和赤铁矿表面更优的电荷分离效率。本研究为通过掺杂工程提升赤铁矿PEC性能提供了新策略与理论认知。

    关键词： 光电化学水氧化，锌共掺杂，钛，密度泛函理论计算，赤铁矿

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • Ti-MOF衍生的TixFe1-xOy壳层增强Fe2O3纳米棒核以实现高效光电化学水氧化

    摘要： 由含钛金属有机框架NH2-MIL-125(Ti)经热处理原位形成的TixFe1-xOy壳层，显著提升了Fe2O3纳米棒核的光电化学水氧化效率。通过溶剂热法将NH2-MIL-125(Ti)包覆于Fe2O3纳米棒表面，再经两步煅烧制备出TixFe1-xOy壳层/Fe2O3核纳米棒阵列。该核壳结构电极的光电化学活性较原始Fe2O3纳米棒阵列电极大幅提升，在AM 1.5G模拟太阳光照射下，1.23 V（vs. RHE）电位处的光电流密度达到原始电极的26.7倍。这一优异性能可归因于TixFe1-xOy壳层/Fe2O3核异质结对载流子分离的显著增强作用。该核壳电极展现出卓越的光电化学稳定性，连续工作5小时后仍保持初始光电流密度的98.9%。本研究首次实现了MOF衍生核壳异质结对PEC水分解效率的大幅提升，该方法可便捷推广至多种催化剂设计领域。

    关键词： NH2-MIL-125(Ti)、Fe2O3纳米棒、TixFe1-xOy壳层/Fe2O3核纳米棒阵列、光电化学水氧化、光阳极

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 生物模板辅助构建的分级ZnO超结构耦合石墨烯量子点以增强水氧化动力学

    摘要： 由于各向异性生长特性和可调的电学性能，具有0维、1维、2维和3维结构的ZnO纳米材料因其光电特性受到广泛研究。然而基于ZnO的光阳极存在电子-空穴对复合率高的问题，这限制了其在光电化学（PEC）水氧化中的应用。本研究展示了一种通过生物模板辅助原位生长分级ZnO超结构来提升PEC性能的策略——该结构直接生长于经石墨烯量子点（GQDs）修饰的氟掺杂氧化锡（FTO）基底上。与原始ZnO相比，负载GQDs的分级ZnO超结构光电流密度显著提升了约77%，其载流子浓度达到3.19×102? cm?3的优异水平，比原始ZnO高出约1.8个数量级。研究发现GQDs能有效提取空穴，从而改善ZnO表面的载流子分离并降低空穴俘获概率。

    关键词： 孔隙提取剂、多聚半乳糖醛酸、分级ZnO超结构、光电化学水氧化、石墨烯量子点

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 溶液法制备的超薄SnS?-Pt纳米片用于光电化学水氧化

    摘要： 二硫化锡（SnS2）因其元素储量丰富且具有优异的光电性能（部分源于其层状结构）而备受关注。本研究详细阐述了通过热注射溶液法制备超薄SnS2纳米片（NPLs）的过程，随后采用原位还原铂盐的方法在其表面生长铂。随后测试了此类纳米异质结构作为光阳极用于水氧化的光电化学（PEC）性能。优化后的SnS2-Pt光阳极比裸露的SnS2及先前报道的SnS2基光阳极提供了显著更高的光电流密度。通过莫特-肖特基分析和光电化学阻抗谱（PEIS）更深入地分析了铂对PEC性能的影响。根据这些分析，我们将本文报道的SnS2-Pt光阳极活性增强归因于超薄SnS2纳米片与铂纳米颗粒（NPs）和SnS2之间适当的电子接触的协同作用。

    关键词： 光阳极，二硫化锡，SnS2-Pt异质结构，二维材料，光电化学水氧化

    更新于2025-09-22 21:54:36

  • 最佳BiVO4纳米颗粒在自组装WO3纳米片上的界面生长，用于高效光电化学水分解

    摘要： 光电化学水分解是将太阳能转化为氢能的最有效绿色工程方法。构建具有高比表面积的核壳异质结结构，同时提升光捕获效率、电荷分离与传输能力，是实现光阳极理想水分解性能的关键参数。本研究首次通过绿色工程界面生长法，在自组装三氧化钨(WO3)纳米片上原位生长二氧化铋(BiVO4)纳米颗粒，成功制备出高效光电化学水分解的WO3/BiVO4核壳异质结。我们采用水热法在不同pH值(0.8-1.2)条件下，于氟掺杂氧化锡玻璃基底上自组装了三种WO3纳米结构（纳米片、纳米砖及堆叠纳米片）。相较于纳米砖和堆叠纳米片，WO3纳米片展现出显著更高的光电流密度。此外，我们开发了一种简便低成本的改良化学浴沉积技术，实现了垂直排列WO3纳米片表面BiVO4纳米颗粒的最优修饰。该WO3/BiVO4异质结在AM 1.5G光照下1.23V（vs可逆氢电极）处获得1.7 mA cm?2的光电流密度提升，这归因于其合适的能带排列促进了BiVO4向WO3的高效电荷转移、外层BiVO4优异的光捕获能力以及WO3纳米片的高电荷传输效率。

    关键词： 绿色氢气，光电化学水氧化，WO3/BiVO4异质结，低成本，核壳结构

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 六方氮化硼量子点作为高效空穴提取剂促进三氧化钨基光电化学水氧化中的电荷分离

    摘要： 光电化学（PEC）水分解是从丰富的太阳能中获取清洁化学能量的最佳技术之一。然而，阳极半反应（即水氧化）由于该过程涉及多个电子而较为复杂。本文通过掺杂六方氮化硼量子点（h-BNQDs）对稳定的单斜相WO3纳米块进行改性，以提高光生电子-空穴分离效率并抑制电荷复合过程。研究发现，掺杂BNQDs的改性WO3光阳极在1.23VRHE电位下的光电流密度（J）达到1.63 mA/cm2，约为未改性WO3光阳极的2.4倍。光电流密度的提升主要归因于BNQDs在WO3纳米块表面的空穴抽取特性。Mott-Schottky（MS）曲线证实，改性体系通过更好的电子-空穴对分离使光生载流子密度（ND）值提高两倍。本研究展示了一种通过空穴抽取剂修饰光阳极来低成本增强PEC水氧化性能的独特策略。

    关键词： 电荷分离、氮化硼量子点、光电化学水氧化、空穴提取剂、三氧化钨

    更新于2025-09-12 10:27:22