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第二爱默生效应的远红光光谱：采用双波长脉冲幅度调制荧光法的研究
摘要： 同时用远红光和较短波长光照激发光合作用时产生的非加性增强效应被称为"第二爱默生效应"。其作用光谱表现为：在恒定波长约700-715纳米的远红光照射下，光合产量随红光（630-690纳米）波长的依赖关系已被明确。然而，当采用恒定波长的较短光（红光或蓝光）照射时，光合产量对远红光（690-760纳米）波长的反向依赖关系从未被研究过。本研究采用快速傅里叶双波长脉冲幅度调制（PAM）荧光法测定第二爱默生效应的作用光谱。通过蓝光调制光激发臭椿（Ailanthus altissima Mill.）叶片的叶绿素荧光，研究叶片在690至760纳米背景光（10纳米间隔）照射下的远红诱导荧光下降现象（荧光偏移-FRIFS），计算公式为FRIFS=(F0-Fs)/F0（F0为无远红光时的荧光值，Fs为有远红光时的荧光值）。最大FRIFS值出现在720纳米处（11.8%），但在740、750纳米仍保持显著，在690甚至760纳米处则呈现较低值。在远红光照射期间及之后施加蓝光饱和闪光测得：以720纳米背景光计算的光系统II（PSII）量子产额（Fv/Fm）出现提升。采用红光调制光激发时FRIFS值较低。研究表明：当蓝光优先激发PSII时，远红光对PSI的选择性附加激发会导致光化学淬灭，进而使PSI限制非循环电子流——这正是FRIFS现象的成因。文中还讨论了已知PSI捕光复合体I吸收光谱与第二爱默生效应观测作用光谱（FRIFS光谱）之间的矛盾。
关键词： 光系统II，臭椿，光系统I，第二爱默生效应，快速傅里叶PAM荧光测量法，远红光，类囊体电子传递
更新于2025-11-14 15:30:11
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光合细菌I型同源二聚体反应中心中激子态与超快能量传递的理论模型
摘要： 为解释适度嗜热螺旋菌I型同源二聚体反应中心（hRC）中快速的激发能转移过程，我们提出了一种简明的激子动力学理论模型；该结构近期被鉴定并显示与植物/蓝藻光系统I（PSI）反应中心相似。该激子态模型主要基于hRC上54个细菌叶绿素g（BChl-g）、4个BChl-g′和2个叶绿素a（Chl-a）的几何构型，并假设色素位点能量值恒定，较好地复现了hRC的吸收光谱。该模型还能对hRC上的激子动力学进行数值分析，其结果可与激光光谱实验获得的衰减关联光谱进行对比。模型表明，相较于PSI（其几乎同源位置的色素为Chl-a），BChl-g更强的跃迁偶极矩以及hRC上离域激子态更高的相干性共同促进了更快的能量转移。
关键词： 叶绿素、光系统I、细菌叶绿素、激子动力学、能量传递、反应中心
更新于2025-09-23 15:21:21
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P700的氧化确保了稳健的光合作用
摘要： 在光照条件下，光合细胞可能因活性氧类物质而遭受氧化损伤。然而包括蓝藻、藻类和植物在内的多种产氧光自养生物都能成功调控其光合系统。本文综述了这些光自养生物如何安全利用光能进行光合作用而不造成光系统I（PSI）光氧化损伤的研究进展。作为PSI反应中心叶绿素，P700在强光及低二氧化碳条件下会通过维持氧化态来调节光能利用并耗散PSI中过剩的光激发能。P700的氧化过程受到PSI电子供体侧与受体侧多个分子机制的协同调控。不同光自养生物维持P700氧化态的策略具有多样性，这些策略经过进化已适应各自的生态位。
关键词： 光合作用、活性氧、光抑制、P700氧化、光系统I
更新于2025-09-23 15:21:21
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生物燃料生产与优化的生物技术 || 金属酶与光合反应中心的光生物混合太阳能转化
摘要： 阳光为地球表面提供了丰富且可持续的能源，其能量水平远超全球人类每年的能源需求总量。然而，太阳辐射的间歇性和地域差异性，加之储能需求，限制了其作为常规化石燃料实用替代方案的可行性。为更高效利用太阳能，当前光伏技术需与能产生可储存化学能（燃料）的转化技术相结合，这些燃料可便捷配送以满足区域需求。在生物光合作用中，太阳能向化学能的转化通过水分解和二氧化碳固定反应实现。自然系统的分子机器为人工光合燃料系统的设计与开发提供了理想模型。生物光合作用的理论效率极限约为12%，最优条件下可达7%，但1%是更典型的基准值。光合反应依赖四个关键组件的协同运作，构成高效能量转换网络：（一）天线系统负责光子吸收；（二）电荷分离位点将高能激子（电子-空穴对）分解为正负电荷载体；（三）还原催化剂利用电子驱动燃料生成反应（如光合作用中用于二氧化碳固定的NAD?→NADH转化）；（四）氧化催化剂利用空穴推动氧化反应（如光合作用中光系统II催化的水氧化）。目前正致力于将光生物学设计原理转化为人工制氢系统，以规避或消除副反应并提升效率。相关研究包括开发光化学装置、无机仿生/生物启发催化剂与捕光复合体，以及用于光驱动燃料生产的有机混合材料。本文重点探讨将人工与天然分子组件整合为统一功能系统，以实现捕光及还原化学燃料转化的混合材料研发进展。
关键词： 太阳能转化、光生物杂交体、金属酶、二氧化碳还原、氢气生产、光系统I、光合反应中心
更新于2025-09-23 15:21:01
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基于光系统I的杂化电极中光电流产生的等离激元增强效应
摘要： 我们通过实验证明，将红藻光系统I（PSI）反应中心定向组装在具有等离激元活性的银岛膜（SIF）上，可显著增强光照下的荧光强度和光电流。PSI复合物特异性地附着在沉积于SIF层上的单层石墨烯上。全面的荧光显微镜观测结果表明，SIF层对增强PSI光学响应具有关键作用——我们观察到发射强度提升。因此重要的是，生物杂化电极所展现的光电流大幅增强，可直接归因于PSI光学与电化学功能的等离激元增强效应。结果同时表明，石墨烯层并未削弱SIF中等离激元激发对PSI吸收与发射的影响。
关键词： 混合电极、等离子体增强效应、光系统I、石墨烯、银岛膜、光电流产生
更新于2025-09-23 15:19:57
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基于完整光系统I在裸露导电玻璃上电沉积的电极的光伏活性
摘要： 我们展示了由氟掺杂氧化锡（FTO）导电玻璃和蓝藻Synechocystis sp. PCC 6803三聚体光系统I（PSI）多层结构组成的电极具有光伏活性，在+100 mV（相对于标准氢电极SHE）开路电位（OCP）下，测得内量子效率为(0.37±0.11)%，光电流密度高达(0.5±0.1) μA/cm2。该开路电位下的光电流呈阴极特性，表明电子优先从FTO玻璃导电层注入光氧化的PSI初级电子供体P700?，随后通过抗坏血酸电解质从光还原的PSI末端电子受体铁氧还蛋白（Fb）传递至对电极。这一现象与电沉积施加导致的PSI在FTO表面优先供体侧取向一致。然而当对PSI-FTO电极施加超过P700氧化还原中点电位（+450 mV）的高正偏压（+620 mV）时，光电流方向反转呈阳极特性。这归因于P700氧化为P700?导致PSI颗粒天然光活性"关闭"，同时高电位下易光氧化的PSI天线叶绿素（Chls）产生阳极光电流"开启"。超快瞬态吸收光谱证实：通过外施偏压可有效调控PSI-FTO电极上P700的氧化还原状态（P700或P700?）。本体系的优越性在于其结构简洁性及原位验证的PSI颗粒高完整性。
关键词： 光电化学测量，蓝藻集胞藻PCC 6803，飞秒瞬态吸收，光伏技术，FTO导电玻璃，光系统I
更新于2025-09-19 17:13:59
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通过冷冻电镜揭示的蓝藻光系统I四聚体结构
摘要： 光系统I（PSI）的功能是捕获光能并将其转化为化学能。PSI的组织结构因生物物种而异。本文报道了通过单颗粒冷冻电镜（cryo-EM）在3.3 ?分辨率下解析的来自蓝细菌鱼腥藻PCC 7120的四聚体PSI核心结构。该PSI四聚体具有C2对称性，以二聚体-二聚体形式组织排列。结构显示了二聚体间界面的相互作用，以及二聚体单元内存在对独特激发能量传递至关重要的特征性色素取向和色素间距。特别地，鉴定出PsaL的特征性残基负责四聚体的形成。时间分辨荧光分析表明，PSI四聚体具有增强的激发能量淬灭效应。这些结构和光谱学发现为PSI四聚体的生理意义及PSI组织结构的进化变化提供了见解。
关键词： 蓝藻、激发能量转移、四聚体、光系统I、冷冻电子显微镜技术
更新于2025-09-11 14:15:04