用于几飞秒纳米等离子体动力学研究的干涉式时间与能量分辨光电子显微镜技术

摘要： 我们报道了一种采用约7飞秒近红外激光脉冲和相位稳定干涉仪的时间分辨正入射光发射电子显微镜，其配备成像飞行时间探测器，可用于通过金属纳米结构的非线性光电发射研究超快纳米等离子体动力学。文中详细讨论了该干涉仪的稳定性（0.2赫兹至40千赫兹范围内均方根值为35±6阿秒），以及驱动激光场的在线表征——这是纳米等离子体近场重建的必要条件。我们观察到直径约40纳米、粒子间距约2纳米的自组装金纳米球单层结构中存在强场增强效应和仅持续数飞秒的局域表面等离激元寿命。不同纳米球上多种等离激元共振频率可在时域内同步检测，这些信号最早在首个光学周期内即可区分，或精确到零时点前后约±1飞秒范围内。能量分辨成像（微区光谱）还揭示了由强场效应或空间电荷效应导致的谱线展宽。这些结果为以终极时空分辨率可视化光学激发的纳米等离子体近场提供了明确路径。