- 标题
- 摘要
- 关键词
- 实验方案
- 产品
-
圆形多层石墨烯同素异形体的纳米压痕测试
摘要： 纳米压痕技术通过将薄膜理论与压痕数据相结合，被提出作为测量单层二维材料力学性能的有效方法。然而对于二维材料的多层结构，现有薄膜模型获得的杨氏模量与其他方法存在显著差异。本研究在原薄膜模型中引入多层效应，建立了多层压痕模型。结果表明该模型能准确预测多层二维碳材料的杨氏模量：对于少层石墨烯和孪生石墨烯结构，本模型获得的杨氏模量偏差均在合理范围内，而直接采用原单层薄膜模型产生的误差会随层数增加而增大。该模型为从多层结构纳米压痕数据中提取二维材料力学性能提供了有效工具。
关键词： 杨氏模量、二维材料、纳米压痕、分子动力学
更新于2025-09-04 15:30:14
-
开发用于锗中间隙氧的ReaxFF反应力场及其在GeO?/Ge界面的应用
摘要： 我们开发了针对Ge/O/H相互作用的ReaxFF力场参数，特别适用于Ge/GeO2界面及体相Ge中氧扩散的研究。原始训练集源自Zheng等人的工作，包含GeO和GeO2凝聚相的状态方程、生成焓的量子力学(QM)数据，以及Ge单双键解离能和O-Ge-O键角畸变数据。我们通过新增晶体数据扩展了该训练集，这些数据涵盖不同氧间隙中心的形成能及金刚石结构Ge中氧原子的最低能量迁移路径?；诶┱寡盗芳匦履夂狭Τ〔问螅琑eaxFF对GeO和GeO2凝聚相的状态方程与生成焓计算结果仍与QM计算保持良好吻合。此外，ReaxFF正确预测了金刚石结构Ge中氧间隙中心的相对稳定性排序（从最稳定到最不稳定）：键中心→分裂位→四面体→六方位，其能量值与DFT计算定量相符。氧原子沿相邻键中心间隙位之间的路径扩散，并在分裂位经历不对称过渡态，这与DFT结果一致。我们还研究了体相Ge中氧扩散的温度依赖性，并基于ReaxFF和Tersoff势对GeO2/Ge界面进行热处理模拟。MD结果表明，在[800-2000K]温度范围内，ReaxFF准确预测扩散势垒值为50.02 kcal/mol。当温度超过1400K时，ReaxFF显示氧原子沿理论报道的相邻BC中心路径扩散，而Tersoff势则与DFT报告相矛盾，得出BC与H间隙位之间的扩散路径。对于Ge/GeO2界面，ReaxFF结果显示GeO2层厚度随温度和氧化时间增加而增厚，Ge基底被消耗，该现象得到实验验证；而基于Tersoff势的模拟中未观察到Ge基底和GeO2层厚度的变化。
关键词： 氧扩散、GeO?/Ge界面、分子动力学、锗、ReaxFF力场
更新于2025-09-04 15:30:14
-
仿生界面上的纳米粒子：带电金纳米粒子/脂质双层界面的实验与模拟联合研究
摘要： 目前，纳米材料与生物相关界面的相互作用机制尚未被充分理解，这被认为是限制纳米医学发展的主要问题之一。本研究的核心目的是通过对比实验手段（共聚焦显微镜、荧光相关光谱、X射线反射率）与计算方法（分子动力学模拟），全面描述阳离子金纳米颗粒（AuNP）与混合两性离子/阴离子脂质膜的相互作用。我们从结构和动力学角度，在不同尺度上研究了AuNP与脂质膜的粘附行为；通过这种方法，从分子层面到宏观观测，系统表征并解释了一系列复杂现象，包括脂质提取、局部膜破坏、横向相分离及受限扩散等。
关键词： 纳米粒子、金纳米粒子、分子动力学、X射线反射率、荧光相关光谱、脂质双分子层、仿生界面、共聚焦显微镜
更新于2025-09-04 15:30:14
-
将CRYSTAL/AMBER接口用于优化水和二氧化钛纳米颗粒溶剂化的QM/MM Lennard-Jones参数
摘要： 金属氧化物纳米粒子（NPs）被视为许多技术应用的良好候选材料，其功能环境通常是水溶液。准确描述金属氧化物的电子结构对局域和半局域密度泛函仍是挑战，而杂化泛函方法提供了更优的描述，且基于局域原子函数的代码（如CRYSTAL17）在进行杂化泛函计算时优于平面波代码。然而，杂化泛函在实际尺寸和真实环境体系中的计算成本仍然过高。因此，我们在此展示并严格评估了CRYSTAL17与AMBER16之间静电嵌入量子力学/分子力学（QM/MM）耦合的准确性，并通过水中TiO2 NPs的案例研究展示了其部分功能。首先，我们生成了新的Lennard-Jones（LJ）参数，提高了B3LYP/TIP3P耦合中水-水相互作用的准确性。我们发现，基于三聚体至十聚体水团簇优化LJ参数比仅基于水二聚体拟合能获得更少过度结构的QM/MM液态水描述。随后，我们将QM/MM耦合方法应用于描述1纳米宽的多层水与球形TiO2纳米粒子（NP）的相互作用。优化QM/MM水-水参数对局部NP性质影响甚微，这为理解QM/MM耦合中LJ项的影响范围提供了见解。以MM方式添加额外水对几何优化后的纳米粒子结构影响较小，但对其电子性质的影响更为明显。我们还表明，现有有机分子-水相互作用的QM/MM LJ参数具有良好的可转移性，即使这些参数是用不同的QM代码和QM/MM实现获得的，但功能相同。
关键词： 水、几何优化、纳米粒子、QM/MM、分子动力学、力场参数、二氧化钛、多尺度
更新于2025-09-04 15:30:14
-
无序与非谐涨落对纯无机卤化铅钙钛矿中动态Rashba效应的影响
摘要： 用铯掺杂有机金属卤化物钙钛矿可能是稳定高效钙钛矿太阳能电池的最佳方案。因此，理解有机分子与无机晶格各自的作用对于优化混合阳离子结构的物理特性至关重要。特别是，研究复合机制被认为是全面理解其工作原理的关键挑战之一。通过分子动力学和冻结声子技术，我们证实了全无机CsPbI3钙钛矿中存在亚皮秒级非谐波动。我们揭示了这些波动与自旋轨道耦合共同作用对电子能带结构的影响，证实了动态Rashba效应的存在。研究表明，在特定条件下空间无序会抑制Rashba效应。对于时间无序，我们观察到与MAPbI3类似的动态Rashba效应——尽管存在温度无序、研究的超大晶胞以及有机阳离子运动的缺失，该效应仍保持显著规模。我们证明，虽然价带与导带间的自旋失配会随导致Rashba分裂的铁电畸变而增强，但与Rashba分裂相关的自旋纹理并不能持续降低复合速率。
关键词： 自旋轨道耦合、钙钛矿太阳能电池、拉什巴效应、分子动力学、CsPbI3
更新于2025-09-04 15:30:14
-
[5]-[12]环对苯撑的固态有序性与电荷迁移率
摘要： 我们报道了对不同环尺寸（n=5-12，其中n为重复苯单元数）的径向π共轭环对苯撑[n]CPPs的中尺度形貌与电荷传输特性的计算研究。这些分子被视为富勒烯和碳纳米管的结构组分。[n]CPP分子在固态中以独特方式嵌套。分子动力学模拟表明：虽然分子内结构稳定性（有序性）随体系尺寸增大而增强，但分子间结构稳定性却降低。密度泛函计算显示，作为电荷转移重要参数的重排能随n值增加而减小。固态中的分子间电荷转移电子耦合相对较弱（源于弯曲的π共轭和松散的分子间接触），且各体系均处于相同数量级（约10 meV）。通过动力学蒙特卡洛模拟计算了本征载流子迁移率：空穴迁移率随体系尺寸增大而提升，且遵循~n4标度关系。我们预测无序[n]CPPs的空穴迁移率可高达2 cm2/Vs。计算发现重排能与空穴迁移率存在强相关性（即μ~λ?4）。针对不同苯单元数的面对面堆叠分子对进行的量子力学计算表明：轨道离域化是导致重排能和电子耦合随n增大而减小的共同原因。
关键词： 动力学蒙特卡罗模拟、电荷传输、密度泛函计算、分子动力学、环芳烃
更新于2025-09-04 15:30:14
-
PMMA/改性氧化铝纳米复合材料的玻璃化转变温度：分子动力学研究
摘要： 本研究考察了氧化铝及改性氧化铝纳米颗粒在PMMA/氧化铝纳米复合材料中的作用。为达成此目标，通过分子动力学模拟(MD)研究了聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、PMMA/氧化铝及PMMA/功能化氧化铝纳米复合材料的玻璃化转变行为。所有MD模拟均采用Accelrys公司的Materials Studio 6.0软件包完成。通过获取密度随温度变化曲线来确定玻璃化转变温度——当密度-温度曲线的斜率发生明显变化时对应的温度即定义为玻璃化转变温度(Tg)。氧化铝纳米颗粒对Tg的影响与自由体积、链段运动能力以及氧化铝纳米颗粒与聚合物间的相互作用有关?；诰轿灰坪突刈刖堆芯苛肆炊蔚脑硕芰Α＝峁砻鳎河捎谘趸聊擅卓帕５母男宰饔?，PMMA/功能化氧化铝纳米复合材料的Tg升高幅度大于PMMA/氧化铝纳米复合材料。
关键词： 分子动力学、纳米复合材料、玻璃化转变温度、回转半径
更新于2025-09-04 15:30:14
-
镓/铝掺杂Li<sub>7</sub>La<sub>3</sub>Zr<sub>2</sub>O<sub>12</sub>固体电解质中离子传输与导电性的原子尺度洞察
摘要： 石榴石结构的Li7La3Zr2O12是下一代固态锂电池极具前景的固体电解质。然而电池应用所需的足够快的锂离子迁移率仅在高温下发生立方相变时才会出现。稳定室温立方相的常用策略是异价阳离子取代，特别是用Al3+和Ga3+离子取代Li+。但尽管具有相同形式电荷，Ga3+取代产生的电导率（10^-3 S/cm）却高于Al3+取代（10^-4 S/cm）。这种离子电导率差异的原因至今仍是谜团。我们通过分子动力学模拟和先进采样技术精确揭示了这一现象的原子级起源。结果表明：Al3+和Ga3+取代产生的锂空位始终紧邻Ga3+/Al3+离子存在，对提升锂离子迁移率并无贡献。虽然Ga3+离子能在其邻近区域产生有限锂扩散，但Al3+离子因排斥作用较弱会导致邻近锂扩散通道完全阻塞——该效应在低温下更为显著，由此解释了镓取代体系呈现更高电导率的现象。本研究深入阐明了Ga/Al取代Li7La3Zr2O12体相中离子传输的基本机制，为通过异价取代设计策略优化材料离子传输性能提供了理论依据。
关键词： 锂离子电导率/扩散、增强采样混合蒙特卡罗、分子动力学、GSHMC、镓/铝取代LLZO、固体电解质
更新于2025-09-04 15:30:14