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N,N-二(4-溴)氮宾离子在选定溶液中的时间分辨光谱研究
摘要： 亚胺鎓离子是化学和生物学中重要的反应中间体。本研究采用飞秒与纳秒瞬态吸收光谱（fs-TA和ns-TA）以及纳秒时间分辨共振拉曼光谱（ns-TR3），探究了N-(4,4'-二溴二苯氨基)-2,4,6-三甲基吡啶四氟硼酸盐（盐(DN)）从光子吸收到生成重要N,N-二(4-溴苯基)亚胺鎓离子2的整个光化学路径。在乙腈（MeCN）中，观察到卤代二芳基亚胺鎓离子2在4皮秒内形成，并显示出强振动光谱特征。研究还检测了离子2在水溶液中的亲核加成反应，直接捕获到独特的邻位加成中间体3，证实2与H2O存在高效且专一的特定反应路径。本文结果为离子2提供了新表征，可用于未来设计亚胺鎓离子与其他分子共价加成反应的时间分辨光谱研究。
关键词： 瞬态吸收、反应中间体、共振拉曼、亚胺正离子
更新于2025-09-23 15:22:29
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具有意外键合模式的光敏性锡二氧化硫复合物
摘要： 在固态氩中，通过激光烧蚀锡原子与二氧化硫反应并在冷凝过程中观测到以下基质隔离分子的红外光谱：Sn(η2-O?S)、Sn(η2-OSO)、Sn(η2-O?S)(η1-OSO)、Sn(η2-O?S)?、OSn?(η2-SO)及Sn(μ2-O?)SnS。主要振动模式归属通过S1?O?和3?SO?同位素位移以及密度泛函振动频率计算（B3LYP和BPW91）得到验证。值得注意的是，单核配合物具有相互转化特性——光照可诱导Sn(η2-O?S)与Sn(η2-O?S)(η1-OSO)分别异构化为Sn(η2-OSO)和Sn(η2-O?S)?，而退火则发生逆向转化。但双核分子OSn?(η2-SO)与Sn(μ2-O?)SnS之间未发现异构化反应证据。本文讨论了这些产物的成键特性，并揭示了不同键合类型相关的电子结构变化，这对理解所观察到的光化学反应至关重要。
关键词： 量子化学计算，基质隔离，反应中间体，红外光谱，反应机理
更新于2025-09-23 03:15:46
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图案化量子点的透射电镜样品制备
摘要： 电化学与多相催化持续引发广泛关注。原位表面分析作为能阐明反应过程催化机理的动态研究领域，壳隔离纳米粒子增强拉曼光谱（SHINERS）作为一种非破坏性技术，已被逐步应用于催化反应过程的探测与分析，为催化剂表面产生的反应中间体提供了重要光谱证据。本文综述了近期采用SHINERS开展电化学与多相催化研究的进展，重点阐述其优势，总结该技术的缺陷及改进前景，并对其未来研究方向进行展望。
关键词： 催化机制、原位表面分析、壳隔离纳米粒子增强拉曼光谱（SHINERS）、多相催化、反应中间体、电化学、壳隔离纳米粒子增强拉曼光谱技术
更新于2025-09-11 14:15:04