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oe1(光电查) - 科学论文

27 条数据
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  • 可见光驱动下以Ti基底负载Sn3O4花状薄膜（Sn3O4/TiO2/Ti）光电催化降解酸性黄17

    摘要： 本文报道了一种采用微波辅助法制备混合价态氧化锡（Sn3O4）花状纳米结构的新方法。薄膜型Sn3O4/TiO2/Ti电极展现出高效可见光驱动的光催化降解单偶氮酸黄17（AY17）染料性能，在pH 2条件下60分钟即可实现95%的脱色率。此外，在低偏压（0.5 V）下，光电催化效率进一步提升至97%脱色率和83%总有机碳去除率，其动力学速率约为纯光催化的3倍。通过液相色谱-质谱联用技术鉴定了中间产物生成过程，提出光催化与光电催化降解的氧化机理，处理120分钟后未检测到有机物残留。结果表明，Sn3O4/TiO2/Ti光电极为利用可见光源进行废水处理提供了一种简便、环保的方法。

    关键词： 染料降解、光电催化、微波辅助水热合成、Sn3O4、可见光光催化

    更新于2025-11-19 16:56:35

  • 掺杂金属对尿素衍生g-C3N4光催化降解抗生素的影响：结构、光活性与降解机制

    摘要： 金属掺杂是提升石墨相氮化碳（g-C3N4）光催化活性的有效改性策略。然而，g-C3N4前驱体与金属的相互作用常被低估，这会显著影响g-C3N4的形成过程与性能。本研究探究了金属元素（Na、K、Ca、Mg）对尿素衍生g-C3N4形貌、结构及光活性的影响。TEM和XPS结果表明，掺杂金属与尿素前驱体的相互作用促使尿素分子中的氧原子进入g-C3N4骨架。通过金属与结构氧原子的协同效应，掺杂型g-C3N4在可见光照射下表现出更强的抗生素光降解能力，这归因于其增强的光捕获能力和降低的电荷复合率。此外，掺杂金属对g-C3N4的能带结构和形貌呈现非均匀调控作用：g-CN-Na和g-CN-K体系同时产生超氧自由基和羟基自由基，而g-CN、g-CN-Ca和g-CN-Mg体系仅涉及超氧自由基。由此观察到恩诺沙星（ENR）的差异化光降解机制——g-CN、g-CN-Ca和g-CN-Mg反应体系主要攻击ENR的哌嗪基团，而g-CN-Na和g-CN-K通过额外攻击ENR的喹诺酮核心提供了新的光降解路径。本研究为深入理解g-C3N4的掺杂化学提供了新见解。

    关键词： 金属掺杂、抗生素的光催化降解、g-C3N4、可见光光催化

    更新于2025-11-14 15:24:45

  • 紫外和可见光照射下Mn掺杂TiO2纳米颗粒对气态苯、甲苯和二甲苯的光催化氧化

    摘要： 研究了在合成空气或惰性气体氛围中，未掺杂、0.1 wt%和1 wt% Mn-TiO?纳米颗粒对气态苯、甲苯和二甲苯（BTX）在紫外和可见光照射下的光催化氧化。采用静态光化学反应器结合傅里叶变换红外光谱仪测定了光催化分解效率和氧化产物。在紫外光照射下，BTX在Mn-TiO?光催化剂上实现了高效分解，氧气存在时分解更显著，无氧时较弱。更重要的是，在氧气存在条件下，甲苯和二甲苯在0.1 mol% Mn-TiO?上经可见光照射发生了显著分解。BTX紫外光催化的主要最终氧化产物为CO?、CO和H?O，其中CO?和CO产率分别为4和2。苯、甲苯和二甲苯转化为CO?的转化率分别为63.6%、56.4%、51.8%，转化为CO的转化率分别为29%、26.5%、23.2%。在甲苯和二甲苯的可见光催化中，CO产率不明显。经长时间紫外光催化甲苯和二甲苯后，观察到TiO?表面形成含碳沉积物，此类副产物表面覆盖可能降低TiO?样品的光催化活性。研究还探讨了光催化机制的若干方面。

    关键词： 掺锰二氧化钛、可见光光催化、苯的光降解、室内空气污染、二甲苯、甲苯

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 一种利用可见光光催化去除盐水中戊二醛的可持续解决方案

    摘要： 戊二醛（GA）是非常规油气生产中最常用的杀菌剂。本研究采用Ag/AgCl/BiOCl复合光催化剂，在可见光条件下对模拟油气采出水的盐水中GA进行光催化降解。实验结果显示：在pH为7、NaCl浓度为200 g/L的溶液中，使用5 g/L光催化剂经75分钟光照后，0.1 mM GA的去除率达到90%，其降解过程符合准一级反应动力学，速率常数为0.0303 min?1。当pH为5或NaCl浓度为300 g/L时，光催化降解GA几乎完全被抑制。体系中添加10和200 mg/L溶解性有机碳（来自腐殖酸）或120 mg/L Br?时也观察到类似抑制效应。GA去除率随pH值升高（5-9）、光催化剂投加量增加（2-8 g/L）及改用350 nm紫外光（相比可见光）显著提升。相反，GA去除率随NaCl浓度（0-300 g/L）和初始GA浓度（0.1-0.4 mM）的升高而显著下降。淬灭实验表明：空穴（h+）和超氧自由基（O2?-）是降解GA的主要活性物种，?OH的作用极微弱。

    关键词： 盐水、戊二醛、采出水、水力压裂液、可见光光催化

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 碳氧双掺杂石墨相氮化碳可见光催化矿化双酚A

    摘要： 采用柠檬酸和尿素为前驱体，通过简易热聚合法合成了具有可控电子能带结构的碳氧共掺杂石墨相氮化碳（MACN）。其中C、O原子取代了石墨相氮化碳（CN）中sp2杂化的N原子。当合成过程中柠檬酸与尿素重量比为1%时（记作1MACN），该材料凭借最优能带结构可在150分钟内降解15 ppm双酚A（BPA），矿化率达到52%。1MACN优异的光催化性能主要源于其电子能带结构与光学特性：一方面，碳原子引入后形成的离域大π键有利于电子转移；另一方面，由于相邻高电负性氧原子（3.44）取代氮原子（2.55）导致C原子周围存在正电荷密度，赋予了MACN催化剂高活性。该研究将有助于进一步提升可见光光催化降解及矿化双酚A的性能。

    关键词： BPA矿化、碳氧双掺杂、可见光光催化、石墨相氮化碳

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 可见光驱动的分子镍催化剂产氢反应：时间分辨光谱与密度泛函理论研究

    摘要： 氢气（H2）是一种清洁能源，有望成为未来解决间歇性可再生能源存储问题的方案。然而目前氢气生产主要依赖高能耗的蒸汽重整反应——该过程消耗化石燃料甲烷，并产生大量二氧化碳作为副产品。为应对这一挑战，我们报道了一种分子催化剂：它以水溶液为原料制取氢气，由镍等廉价丰产元素构成，并已整合至可见光驱动系统中。在优化条件下，我们观测到3880的转换数，这是镍配合物从水-甲醇溶液中光催化产氢的最佳表现之一。通过纳秒瞬态吸收、电子顺磁共振和紫外-可见光谱测量，并辅以密度泛函理论计算，我们详细研究了该光催化产氢循环。研究表明：当采用三乙胺作为牺牲电子给体和初始光敏剂激发态的还原猝灭剂时，在可见光照射下可获得以配体中心为主的一电子还原活性镍中间体。此外，计算结果表明第二配位层的醚臂能通过促进质子传递增强催化活性，其机制类似于自然界[FeFe]氢化酶的作用原理。本研究可为未来开发兼具配体氧化还原非惰性与替代性第二配位层效应的分子催化剂奠定基础，这些催化剂将应用于可见光驱动的人工光合系统。

    关键词： 质子接力，第二配位层，密度泛函理论计算，时间分辨光谱，可见光光催化，析氢反应，分子镍催化剂

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 磷酸银/硅铋铁矿型铁酸铋/氧化石墨烯纳米复合材料的合成及其增强的可见光光催化机制

    摘要： 在本研究中，通过水热法和超声沉淀处理成功制备了磷酸银/硅铋矿型铁酸铋/氧化石墨烯（Ag3PO4/Bi25FeO40/GO）纳米复合材料。随后采用X射线衍射（XRD）、拉曼光谱、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）、紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）、布鲁诺尔-埃米特-泰勒（BET）比表面积测试和振动样品磁强计（VSM）对所得复合材料的理化性质进行了表征。同时，通过线性扫描伏安法（LSV）、莫特-肖特基（M-S）曲线、瞬态光电流曲线和电化学阻抗谱（EIS）测试研究了其光电化学性能。此外，以罗丹明B的降解效率作为光催化性能评价指标，在光照75分钟后达到96.9%。结果表明，球形Ag3PO4与Bi25FeO40晶体颗粒与GO复合，其增强的光催化性能可归因于显著的可见光吸收能力和电荷分离效率。进一步通过?O2?、?OH、H2O2、h+和e?等活性物种的捕获实验区分其贡献。值得注意的是，由于Bi25FeO40的引入，该Ag3PO4/Bi25FeO40/GO纳米复合材料具有磁性。最后提出了该材料可能的光催化作用机制。

    关键词： Ag3PO4/Bi25FeO40/GO，可见光光催化，光催化性能机理，磁性纳米复合材料

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 原位合成硫化镉/还原氧化石墨烯/铋Z型氧碘化物体系用于增强氯代对羟基苯甲酸酯降解的光催化性能

    摘要： 通过原位生长法制备了一种高效的还原氧化石墨烯（rGO）基硫化镉/还原氧化石墨烯/碘氧化铋（CdS/rGO/BiOI）Z型体系。rGO与纳米颗粒间的强相互作用促进了光生载流子的传输，实现了CdS电子与BiOI空穴的分离富集。该Z型体系使CdS电子保持高还原能力，BiOI空穴维持高氧化能力。因此在可见光照射下，CdS/rGO/BiOI复合材料对3,5-二氯-4-羟基苯甲酸甲酯（MDHB）的光催化降解活性显著优于纯CdS和BiOI。特别地，活性物种与转化产物的鉴定表明：富集的光生电子促进了MDHB的还原脱氯；脱氯副产物随后被光生空穴氧化裂解为无害的小分子羧酸或无机物。本研究为设计合成可见光驱动下同时实现氯代防腐剂脱氯与降解的Z型光催化剂提供了理想的原位生长方法。

    关键词： 脱氯，可见光光催化，CdS/rGO/BiOI复合材料，Z型机制，对羟基苯甲酸酯类氯化物

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 还原氧化石墨烯/二氧化钛纳米复合材料：从合成到表征以实现高效可见光光催化应用

    摘要： 本研究描述了一种采用环保型D-(+)-葡萄糖与NH4OH体系对氧化石墨烯进行绿色简便热还原制备还原氧化石墨烯的方法。通过SEM、动态光散射、拉曼光谱和X射线光电子能谱对所得还原氧化石墨烯分散液进行了表征。随后成功制备了TiO2纳米颗粒与还原氧化石墨烯纳米复合材料，并用于构建非均相光催化剂——该催化剂经原子力显微镜和光致发光光谱表征后，作为可见光光催化剂用于以水中茜素红S为目标污染物的光降解实验。光催化测试结果表明：相较于未掺杂的TiO2，还原氧化石墨烯与TiO2联用能显著提升催化剂表面对茜素红S的吸附能力及光降解效率。

    关键词： 可见光光催化、废水处理、还原氧化石墨烯、二氧化钛、葡萄糖-氨水

    更新于2025-09-23 16:53:50

  • 二氧化碳触发石墨烯量子点的可逆相转移用于可见光促进的胺氧化反应

    摘要： 作为新兴的光致发光纳米材料，碳点在光催化应用（如制氢、二氧化碳还原、污染物降解和有机合成）中日益受到关注。然而，从反应体系中分离碳点始终是个繁琐过程，这可能限制其在光催化领域的应用。本研究报道了一种通过简易表面功能化方法制备的具有二氧化碳开关可逆相转移性能的石墨烯量子点。这种亲水性/疏水性转变机制涉及质子化-去质子化转化，以及在通入/移除二氧化碳时亲水性碳酸氢盐的可逆形成。随后，我们将所得石墨烯量子点作为可见光光催化剂用于胺类氧化偶联反应。该光催化剂展现出优异的催化效率，同时实现了高反应转化率和选择性。此外，通过简易的二氧化碳鼓泡方法即可实现石墨烯量子点的循环利用。

    关键词： 石墨烯量子点、可逆相转移、可见光光催化、二氧化碳开关调控、胺类氧化

    更新于2025-09-19 17:13:59