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二维外差检测和频振动光谱揭示带电疏水界面隐藏的孤立羟基
摘要： 疏水基团周围的水分子介导的疏水相互作用在许多化学和生物过程中起着关键作用。因此，从分子层面阐明疏水基团附近水的性质具有重要意义。我们通过二维异步检测振动和频生成（2D HD-VSFG）光谱技术，报道了两种带相反电荷的疏水离子/水界面——四苯硼酸根离子（TPB?）/水界面和四苯砷酸根离子（TPA+）/水界面上水的结构和动力学特性。获得的阴离子TPB?界面2D HD-VSFG光谱显示，除了常规氢键OH基团外，还存在独特的π-氢键OH基团，这些基团在稳态光谱中是隐藏的。相比之下，阳离子TPA+界面的2D HD-VSFG光谱仅显示出常规氢键OH基团的存在。本研究表明，界面电荷的符号决定了面向疏水区域的水分子的结构和动力学特性。
关键词： 疏水界面、和频生成、超快光谱学、界面水、振动动力学
更新于2025-09-23 15:21:01
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二维外差检测和频振动光谱揭示带电疏水界面隐藏的孤立羟基
摘要： 疏水基团周围的水分子介导的疏水相互作用在许多化学和生物过程中起着关键作用。因此，从分子层面阐明疏水基团附近水的性质具有重要意义。我们通过二维异步检测振动和频生成（2D HD-VSFG）光谱技术，报道了两种带相反电荷的疏水界面——四苯硼酸根离子（TPB?）/水和四苯砷酸根离子（TPA?）/水界面上水的结构和动力学特性?；竦玫囊趵胱覶PB?界面2D HD-VSFG光谱显示，除了常规氢键OH基团外，还存在独特的π-氢键OH基团（该特征在稳态光谱中不可见）。相比之下，阳离子TPA?界面的2D HD-VSFG光谱仅显示常规氢键OH基团的存在。本研究表明，界面电荷的符号决定了面向疏水区域的水分子的结构和动力学特性。
关键词： 和频生成、超快光谱学、疏水界面、界面水、振动动力学
更新于2025-09-23 15:19:57
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飞秒电光采样中电场及其希尔伯特变换的测定
摘要： 我们利用动态泡克尔效应，展示了中红外电场瞬态及其共轭分量的时域采样。为此，我们研究了飞秒量级探测脉冲的完整偏振变化。在通过实验和理论获得定量理解之前，我们首先建立了基于相量表示的直观图像。在标准电光采样方案中，通过分析探测光偏振椭圆率的变化来确定电场。除此之外，我们发现输入电场的时间梯度会表现为探测光偏振椭球体的旋转。和频与差频混频过程的相对贡献及其在近红外探测带宽上的光谱分布被确定为关键因素。当其中某一过程占主导时，检测椭圆率变化和随时间延迟变化的偏振旋转会产生两个互为希尔伯特变换的波形。这种条件可通过双折射材料中的角度相位匹配或非线性相互作用后对探测光进行光谱滤波来实现。此时，双折射或金属镜反射引入的静态相位会导致两个时间轨迹相对于输入电场产生特定相移。研究发现，当使用各向同性折射率的电光传感器时，和频与差频产生的贡献是等效的，探测光低频与高频部分的偏振旋转倾向于相互抵消。在此极限情况下，额外的杂散相位偏移不会改变所测瞬态的相位。这一特性使得输入波形的载波包络相位能够得到稳健恢复。阐明超消色差相位延迟器缺陷的作用，完善了我们对电场及其共轭变量精确测定的研究。
关键词： 偏振旋转、和频生成、差频生成、电光采样、泡克耳斯效应、中红外、希尔伯特变换
更新于2025-09-19 17:13:59
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利用倏逝波的和频振动光谱技术——探索介观尺度材料的不规则与复杂表面
摘要： 随着材料科学的快速发展，亟需能够在微米和纳米尺度上表征材料的按需技术。本文研究表明，通过采用棱镜几何构型，全内反射和频振动光谱（TIR-SFG）可用于表征具有不规则或复杂表面的介观材料。我们展示了四个代表性案例：首先揭示机械研磨会微妙改变原始材料的表面分子结构；其次证明旋涂法会显著改变颗粒样品的表面分子结构；第三发现羧基化多壁碳纳米管（c-MWCNTs）的表面重构可响应环境变化；第四追踪了甲苯在活性炭上的表面吸附与脱附动力学。这些实验表明，SFG技术仍有广阔的研究领域可拓展，适用于研究具有不规则或复杂表面的介观尺度材料。
关键词： 表面表征、和频生成、振动光谱学、介观尺度材料、倏逝波
更新于2025-09-10 09:29:36