基于上转换纳米粒子和寡聚苯胺交联金纳米粒子印迹识别位点的电化学发光传感器用于多巴胺的测定

摘要： 本研究构建了一种用于血清样本中多巴胺（DA）检测的淬灭型电化学发光传感器。首次在电化学发光（ECL）体系中引入了基于共价有机框架（COFs）的杂化材料增强的上转换纳米粒子（UCNPs）和寡聚苯胺交联金纳米粒子（AuNPs）印迹识别位点。首先将具有大比表面积的多孔COFs基杂化材料修饰在电极上以负载更多UCNPs和印迹识别位点。本研究中AuNPs具有双重作用：1）COFs基杂化材料上的AuNPs使杂化材料能够隧穿电子，从而提高ECL强度；2）在模板存在下，基于AuNPs的硫代苯胺单元（PATP@AuNPs）在电极上电聚合形成寡聚苯胺交联的AuNPs基质。随后从基质中去除模板后，形成具有导电性的三维分子印迹轮廓，有利于特异性识别并进一步放大ECL信号。本工作采用的双重识别模式包括印迹轮廓的识别效应和邻苯醌类物质的淬灭效应。通过量子化学计算分析了三维分子印迹轮廓可能的识别与结合机制，结果表明印迹轮廓可通过互补的空间空腔和弱相互作用结合目标物。该方法在鼠血清样本中表现出宽检测范围（10?1?-10?? M）、低检出限（LOD=2×10?1? M）及良好回收率（93.25%-112.97%），证明所开发方法在实际样本的DA检测中具有重要应用前景。