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通过高效钙钛矿太阳能电池的掺杂策略控制小分子空穴传输层的聚集与溶解
摘要： 近年来，小分子空穴传输材料（HTLs）因其低成本、优异的稳定性以及与钙钛矿更好的能级匹配，在钙钛矿太阳能电池中受到越来越多的关注。然而，非晶态且粗糙的表面膜是这些小分子HTLs性能的主要障碍之一。在此，通过将N,N′-二(1-萘基)-N,N′-二苯基-(1,1′-联苯)-4,4′-二胺（NPB）小分子与聚合物掺杂，克服了HTL中分子聚集的形成。这种聚合物掺杂策略实现了非常光滑的表面，从而改善了HTL/钙钛矿界面的光物理和电化学性能。因此，实现了17.80%的最高功率转换效率（PCE），比对照器件（基于NPB的器件，13.57%）提高了32%。这项工作揭示了分子聚集对钙钛矿太阳能电池性能的关键影响，这种影响阻碍了基于小分子HTLs的高效器件的开发。
关键词： PTAA、聚集、溶解、NPB、聚合物掺杂、小分子
更新于2025-09-11 14:15:04
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金属有机框架/没食子酸在增强型激光解吸/电离质谱中的协同效应
摘要： 基质辅助激光解吸/电离飞行时间质谱（MALDI-TOF MS）已成为大分子高通量分析不可或缺的工具，但由于低分子量范围（MW < 700 Da）存在严重的基质背景干扰，小分子检测仍面临诸多挑战。本研究设计了一种没食子酸（GA）功能化的锆基1,4-二羧基苯金属有机框架（MOF）材料（记为UiO-66-GA），基于MOF与GA的协同效应开发了增强激光解吸电离（LDI）过程的新策略。与传统有机基质相比，UiO-66-GA基底在氨基酸、不饱和脂肪酸、双酚类物质（BPs）、寡糖、肽段、蛋白质及不同平均分子量（200-10000）的聚乙二醇（PEG）等多种分子分析中展现出更优异的LDI性能。通过全氟辛烷磺酸（PFOS）评估定量分析能力，实现了低至1 fmol的检测限（LOD）。该材料辅助的LDI-MS具有高灵敏度和良好耐盐性，可检测人尿液和血清加标样本中的超痕量PFOS。通过系统比较GA及其类似物功能化的UiO-66，揭示了MOF与GA协同增强LDI过程的双重机制：1）UiO-66-GA中增强的金属-酚羟基配位体系促进激光吸收与能量传递；2）GA引入的羧基和羟基在正负离子模式下均有利于LDI过程。本研究拓展了MOF材料的应用领域，为多种分子分析提供了有前景的新方案。
关键词： LDI-MS（基质辅助激光解吸电离质谱）、大分子、协同效应、UiO-66-GA（锆基金属有机框架材料）、小分子
更新于2025-09-11 14:15:04
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通过质谱法对线粒体靶向荧光凋亡触发分子进行鉴定，揭示药物追踪机制
摘要： 实时追踪小分子在细胞器中的定位与动态变化，有助于从亚细胞分辨率层面理解其功能并锁定潜在靶点。为探究小分子（NA-17和NA-2a）在癌细胞中的线粒体靶向效应，我们采用质谱技术研究这些小分子在线粒体及残留胞质中的分布与富集情况，从而追踪治疗分子的作用过程。通过图像引导的共定位分析表明，NA-17和NA-2a均具有线粒体靶向效应。但质谱分析显示，仅NA-2a表现出线粒体靶向与富集效应，而NA-17仅分布于残留胞质中。结合线粒体成像、免疫印迹及线粒体质谱分析证实：NA-17既不能直接进入线粒体，也不具备靶向效应。进一步研究发现，即使NA-17处理导致细胞线粒体通透性改变（表现为ROS生成和细胞色素C释放），该分子仍无法进入线粒体。在细胞代谢过程中，NA-17本身被牢固锁定在胞质内，而含荧光团的代谢产物可富集于线粒体实现细胞成像。本研究为药物代谢过程提供了新见解。
关键词： 小分子、线粒体靶向、质谱分析、药物追踪
更新于2025-09-10 09:29:36
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基于荧光团相变方法对活细胞中小分子诱导的蛋白质-蛋白质相互作用进行动态成像
摘要： 蛋白质-蛋白质相互作用（PPIs）介导细胞内的信号转导。调控PPIs的小分子是生物学和生物医学研究的重要工具。通过动态成像技术观察小分子诱导的PPIs，可在活细胞中表征并验证这些分子。因此，开发能动态可视化活细胞中小分子诱导蛋白质结合与解离的细胞检测方法至关重要。本研究基于荧光团相变原理，设计了一种名为SPPIER（基于相分离的蛋白相互作用报告系统）的PPI检测体系。该系统利用绿色荧光蛋白（GFP）实现遗传编码，在小分子诱导PPI时，能在活细胞中快速形成高荧光强度的GFP液滴。SPPIER可检测免疫调节药物（IMiDs）诱导的cereblon与转录因子Ikaros之间的PPI，也能识别IMiDs类似物（如CC-885）诱导的cereblon与GSPT1结合。该系统经改造后还可用于监测小分子诱导的蛋白质解离过程，例如nutlin引起的HDM2与p53解离。SPPIER具有高亮度和快速动力学特性，能实现对活细胞中PPIs的稳健动态可视化。
关键词： 绿色荧光蛋白、小分子、SPPIER、活细胞、荧光团相变、蛋白质-蛋白质相互作用
更新于2025-09-10 09:29:36
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二维TiO?纳米片实现复杂环境中毒性小分子（染料及其代谢物）的快速SALDI-TOF-MS检测
摘要： 高比表面积（136平方米/克）的纳米多孔二维二氧化钛纳米片被用作吸附剂，同时作为基质，通过正离子表面辅助激光解吸/电离飞行时间质谱法（SALDI-TOF MS）分析有毒小分子。这种二氧化钛纳米片能实现一步富集与分析，大幅简化了检测技术。凭借高富集效率和低背景噪声，成功检测到孔雀石绿（10皮克/毫升）、隐色孔雀石绿（10皮克/毫升）、十六烷基三甲基溴化铵（0.001皮克/毫升）、罗丹明B（0.001皮克/毫升）和结晶紫（0.1皮克/毫升）等小分子有机污染物，其浓度低至ppt级甚至亚ppt级。此外，从鱼血和鱼提取物中成功检测出ng/mL浓度的孔雀石绿及其代谢物隐色孔雀石绿，并从当地超市热敏收据纸上的油墨中检测出ng/cm2浓度的结晶紫及其同系物。
关键词： 小分子、纳米薄片、有毒、二氧化钛、SALDI-TOF-MS
更新于2025-09-10 09:29:36
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[分子生物学方法] 系统化学生物学 第1888卷（方法与协议）|| 通过炔基标记和狭缝扫描拉曼显微镜可视化生物活性小分子
摘要： 了解生物活性小分子在细胞内的分布情况，有助于明确其作用靶点（包括细胞器与生物分子），并揭示其分子作用机制与特异性。该领域许多研究采用荧光成像技术，通过荧光染料标记目标分子进行观察。然而，大体积荧光基团的修饰可能显著改变小分子的原有特性（包括生物活性）。为解决这一问题，我们近期开发了基于炔烃标签的拉曼散射显微技术，用于可视化生物体系中的小分子。微小的炔烃标签对标记分子特性的影响极小，且炔烃独特的振动特性使其拉曼信号能在内源性生物分子拉曼信号干扰极小的特定波长区域被检测到。本文总结了活体生物体系中炔烃标记生物活性小分子的拉曼成像方法，包括适用于炔烃标记分子快速成像的狭缝扫描拉曼显微镜的研发进展。
关键词： 狭缝扫描拉曼显微镜、拉曼散射、炔烃标记、小分子
更新于2025-09-09 09:28:46
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[IEEE 2018年国际半导体工艺与器件模拟会议（SISPAD） - 美国德克萨斯州奥斯汀市（2018.9.24-2018.9.26）] 2018年国际半导体工艺与器件模拟会议（SISPAD） - 应用于神经元电路设计的漂移扩散忆阻器紧凑模型
摘要： 基于氧化物界面层离子动态输运理论，提出了一种统一漂移与扩散两种开关特性的忆阻器紧凑模型。该模型通过不同氧化物材料基漂移/扩散忆阻器的实测数据验证，在参数变化和温度演变条件下，能良好拟合两类器件的直流/交流特性。此外，还展示了该模型在神经元电路设计中的应用。
关键词： 吸附效应、氮化硼纳米管、第一性原理计算、小分子
更新于2025-09-09 09:28:46
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适配体传感器单分子动力学指纹技术用于小分子的超灵敏检测
摘要： 适配体已成为小分子分析物检测中极具前景的分子工具。然而此类适配体传感器的性能通常受限于泄漏问题——由于难以在无分析物时完全抑制信号，导致灵敏度与特异性之间必须有所权衡。本研究描述了一种结合适配体传感器与单分子动力学指纹技术实现超灵敏检测的方法：利用短链荧光标记DNA探针，通过检测其与设计发夹型适配体传感器探针结合配体后产生的结构变化进行识别。通过全内反射荧光显微镜监测DNA探针与表面固定化单个适配体传感器分子结合/解离事件的泊松统计规律，可高精度区分配体结合态与游离态，实现零背景检测。该发夹结构的可编程动力学特性允许精细调控荧光探针的杂交动力学过程，使检测时间具备充分灵活性以实现最优区分效果。当目标物掺入鸡肉提取液时，该方法对多种分析物均展现出卓越的检测限：核苷酸腺苷（0.3 pM）、杀虫剂啶虫脒（0.35 pM）和类二噁英毒素PCB-77（0.72 pM），性能优于近期报道的适配体传感器。这种通用方法显著提升了适配体传感器的性能，且有望拓展至其他分子生物标志物的检测。
关键词： 适配体、适配体传感器、单分子动力学指纹技术、超灵敏检测、小分子
更新于2025-09-04 15:30:14