激光场中的非绝热动力学：利用Floquet最少开关面跳跃方法计算慢核速度下的电子布居数

摘要： 我们研究了两种将最少切换面跳跃（FSSH）算法扩展至含时周期耦合的知名方法。第一种形式将瞬时绝热电子态视为标准绝热态（仅随时间演化），第二种形式则用时间无关的绝热Floquet态取代常规绝热态。针对一组改进的Tully模型问题，Floquet FSSH（F-FSSH）形式在透射率和反射率估算上均优于瞬时绝热FSSH（IA-FSSH）形式，尤其对低核速度情况更为显著。更重要的是，仅F-FSSH能预测正确的最终散射动量。最后为准确应用Floquet理论，我们发现必须考虑不同Floquet态上波包间的干涉效应。本研究结果对关注激光诱导分子动力学的学者具有重要参考价值。