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oe1(光电查) - 科学论文

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  • 手性配体浓度与结合模式对CdSe/CdS量子点手性光学活性的影响

    摘要: 手性活性荧光半导体纳米晶体——量子点(QDs)从理论和科技角度看都备受关注,因其是多种潜在应用领域极具前景的候选材料。通过用手性分子包覆量子点可诱导其产生光学活性,从而在量子点紫外-可见吸收范围内形成圆二色性(CD)信号。然而,手性配体浓度和结合模式对量子点手性光学特性的影响仍知之甚少。本研究报道了手性氨基酸(半胱氨酸)浓度对其在CdSe/CdS量子点表面结合模式的显著影响,进而导致量子点手性光学活性及相应CD信号的变化。重要的是,我们发现半胱氨酸浓度增加会伴随量子点CD强度的提升,在达到某个临界点后强度开始下降。该浓度范围内CD信号强度变化近一个数量级。核磁共振和傅里叶变换红外光谱数据(辅以密度泛函理论计算)揭示:当半胱氨酸分子从低浓度到高浓度时,其结合模式从三齿配位转变为双齿配位,从而导致CD强度改变。因此我们得出结论:量子点的手性光学特性取决于包覆手性配体的浓度与结合模式。这些发现对理解纳米尺度手性光学现象及设计先进手性光学纳米材料具有重要意义。

    关键词: 半胱氨酸、手性光学活性、密度泛函理论、量子点、手性、配体浓度、结合模式

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 基于DNA构建的手性金纳米粒子-发色团杂化结构通过共振等离子体-激子耦合产生非凡且强烈的圆二色性

    摘要: 等离子体纳米结构与手性分子杂化复合物产生的圆二色性(CD)近期引发广泛关注。然而,分子在金属纳米结构表面的层级手性自组装仍具挑战性,导致人们对表面等离子体与手性集体分子激发之间的等离子-激子耦合机制尚未形成深入认知,特别是杂化体系中共振等离子-激子耦合的关键影响尚不明确。本研究采用DNA模板策略,在金纳米球(AuNP)或金纳米棒(AuNR)表面调控非手性发色团的手性自组装,并理性调节其激子跃迁。与多数利用紫外波段产生CD信号的生物分子构建的手性等离子体杂化体系不同,我们设计的结构使手性激子共振位于可见光波段。所构建的杂化复合物展现出强烈的手征光学活性,该活性取决于手性集体分子激发与等离子体共振之间的光谱重叠程度。研究发现:当光谱重叠达到最优时,源自发色团手性自组装的分子CD信号显著增强(最大增强近一个数量级),并诱导出等离子体CD信号。值得注意的是,尽管金纳米颗粒-发色团杂化体系的自组装机制不同,分子CD信号却发生了反转。本研究为等离子体CD增强效应提供了新见解,并将推动强耦合等离子体-激子体系中手性光-物质相互作用研究。

    关键词: DNA模板策略、金纳米棒、手性分子、手性光学活性、金纳米球、圆二色性、等离子体纳米结构

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 通过圆偏振发光确定单手性纳米晶体的手性

    摘要: 生物同手性的产生归因于尚存争议的对称性破缺机制。研究对称性破缺需要监测单个手性纳米物体(如分子、聚合物或纳米晶体)群体比例的工具。此外,绘制它们的空间分布图可能阐明其对称性破缺机制。虽然荧光检测因其高信噪比成为单粒子手性检测的首选方法,但发色团通常较低的光学活性限制了其适用性。本文报道了基于镧系元素的单个发光纳米晶体的手性测定,总光子计数为2×10^4。由于发射不对称性大,我们仅利用发射光谱的单一圆偏振分量(无需偏振调制)就能确定单个粒子的手性。通过训练多种光谱线形特征的机器学习算法,我们能够高精度、快速地确定并绘制单个纳米晶体的手性空间分布。该技术在研究手性材料的对称性破缺方面可能具有重要价值。

    关键词: 手性光学活性、圆偏振发光、镧系纳米晶体、单颗粒光谱学

    更新于2025-09-09 09:28:46