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oe1(光电查) - 科学论文

6 条数据
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  • 光合作用中的量子特性由振动动力学决定。

    摘要： 我们证明，对于通常用于描述生物光捕获的多能级自旋-玻色子（MLSB）哈密顿量而言，量子与经典动力学之间的区别完全由热环境决定。特别是，任何具有经典浴中经典相互作用的MLSB模型，在其吸收和能量转移动力学上与涉及耦合谐振子的经典模型完全等效。这一结果在线性响应范围内对脉冲和非相干激发均成立。在生物学背景下，这一发现突出了振动动力学在决定光合光捕获"量子性"中的核心作用，特别是在形成光合能量漏斗的过程中——激发能通过一系列下坡能量转移事件在反应中心附近聚集。这些发现支持了该能量漏斗纯粹源于量子力学机制的观点，尽管它并不依赖于纠缠。

    关键词： 振动动力学、能量转移、光合作用、量子性、光捕获、自旋-玻色子模型

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 二维外差检测和频振动光谱揭示带电疏水界面隐藏的孤立羟基

    摘要： 疏水基团周围的水分子介导的疏水相互作用在许多化学和生物过程中起着关键作用。因此，从分子层面阐明疏水基团附近水的性质具有重要意义。我们通过二维异步检测振动和频生成（2D HD-VSFG）光谱技术，报道了两种带相反电荷的疏水离子/水界面——四苯硼酸根离子（TPB?）/水界面和四苯砷酸根离子（TPA+）/水界面上水的结构和动力学特性?；竦玫囊趵胱覶PB?界面2D HD-VSFG光谱显示，除了常规氢键OH基团外，还存在独特的π-氢键OH基团，这些基团在稳态光谱中是隐藏的。相比之下，阳离子TPA+界面的2D HD-VSFG光谱仅显示出常规氢键OH基团的存在。本研究表明，界面电荷的符号决定了面向疏水区域的水分子的结构和动力学特性。

    关键词： 疏水界面、和频生成、超快光谱学、界面水、振动动力学

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 二维外差检测和频振动光谱揭示带电疏水界面隐藏的孤立羟基

    摘要： 疏水基团周围的水分子介导的疏水相互作用在许多化学和生物过程中起着关键作用。因此，从分子层面阐明疏水基团附近水的性质具有重要意义。我们通过二维异步检测振动和频生成（2D HD-VSFG）光谱技术，报道了两种带相反电荷的疏水界面——四苯硼酸根离子（TPB?）/水和四苯砷酸根离子（TPA?）/水界面上水的结构和动力学特性?；竦玫囊趵胱覶PB?界面2D HD-VSFG光谱显示，除了常规氢键OH基团外，还存在独特的π-氢键OH基团（该特征在稳态光谱中不可见）。相比之下，阳离子TPA?界面的2D HD-VSFG光谱仅显示常规氢键OH基团的存在。本研究表明，界面电荷的符号决定了面向疏水区域的水分子的结构和动力学特性。

    关键词： 和频生成、超快光谱学、疏水界面、界面水、振动动力学

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 红外振动纳米显微技术揭示三元阳离子钙钛矿中的异质阳离子-晶格相互作用与动力学

    摘要： 混合有机-无机钙钛矿展现出卓越的光伏性能。这被认为源于晶格离子与载流子之间近乎液态的低能相互作用。虽然近期研究发现光电响应存在多尺度空间差异，但异质性与软阳离子-晶格相互作用的关系仍不明确。本研究采用多元红外振动纳米成像技术对甲脒（FA）-甲基铵（MA）-铯三阳离子钙钛矿进行分析。通过将FA振动共振作为其局部化学环境的探针，结合组分空间变化、阳离子-晶格耦合强度及其相关的皮秒级振动动力学之间的关联性，我们揭示了局部反应场变化与阳离子-晶格耦合的关联机制。研究将这种晶格异质性收缩归因于铯阳离子的非均匀分布。所观察到的晶格弹性差异导致无序电荷-声子耦合和极化子形成，而控制这一过程对提升钙钛矿光伏性能至关重要。

    关键词： 电荷-声子耦合、红外振动纳米成像、杂化有机-无机钙钛矿、晶格收缩、光伏性能、阳离子-晶格耦合、极化子形成、振动动力学

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 二维红外光谱揭示环酰胺2-吡咯烷酮中CH与CO键的超快振动耦合

    摘要： C-H与C=O振动模式之间的耦合对生物结构和动力学的测定起着关键作用。然而，由于C-H吸收较弱而C=O振动带吸收较强，使得这类实验比近等强度跃迁的实验更为复杂。本通讯采用双频二维红外光谱研究了C-H与C=O耦合的特性，并以2-吡咯烷酮作为生物体系的模型分子，观测到了C-H与C=O振动带之间的相干与非相干耦合，分析了交叉峰动力学并计算了交叉峰强度的时间常数。

    关键词： 双频、振动耦合、振动光谱学、分子结构、二维红外光谱、振动动力学

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 时间分辨双色泵浦-探测和频光谱揭示烷基链单层膜中CH伸缩模式间的振动能量再分布

    摘要： 采用共振窄带红外激光脉冲泵浦和宽带飞秒红外-可见光脉冲对检测的和频光谱装置，研究了脂肪酸Langmuir-Blodgett膜中各CH伸缩振动模式的动力学行为。所得二维光谱显示：泵浦反式甲基或亚甲基伸缩振动时，能量会在2皮秒内转移至其他振动模式。该快速过程之后伴随能量向其他模式（推测为弯曲振动和内旋转振动）的再分布，其时间常数约为85皮秒。在最初250皮秒内未观察到gauche缺陷的形成。整个光谱在纳秒量级时间尺度上恢复，表明激发能已耗散至基底。

    关键词： CH伸缩振动模式、能量再分配、振动动力学、和频光谱、朗缪尔-布洛杰特薄膜

    更新于2025-09-12 10:27:22