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oe1(光电查) - 科学论文

96 条数据
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  • K2Ti6O13晶须在产氢和二氧化碳光还原中的光催化性能

    摘要： 通过传统溶胶-凝胶法、超声辅助及微波辅助溶胶-凝胶法合成了K?Ti?O??晶须，旨在获得不同粒径的催化剂并调控其光学、织构及电化学性能。这些改性提升了其光催化产氢和二氧化碳光还原活性。采用超声辅助溶胶-凝胶法制备的长晶须（U-SG）以纯水为反应物时展现出最高产氢活性（10,065 μmol g?1）。相反，在乙醇-水混合体系中，最短且结晶度较低的晶须（C-SG）活性最高（32871 μmol g?1）。对于二氧化碳光还原，同样由超声辅助溶胶-凝胶法制备的长晶须能高效转化CO?生成甲醛、甲烷、甲醇和氢气，其平带电位（EFB）接近甲醛生成电位，有利于该有机产物的选择性形成。

    关键词： 溶胶-凝胶法，晶须，析氢反应，K?Ti?O??，二氧化碳还原

    更新于2025-09-10 09:29:36

  • 在碳基质中制备Cu、Cu?O及Cu-Cu?O混合纳米颗粒并探究其析氧、析氢催化活性与绿色A3偶联反应性能

    摘要： 已合成碳基质包覆的Cu-Cu2O杂化纳米颗粒（NPs）及纯相Cu、Cu2O@C纳米颗粒，并探究了其双功能电催化活性（析氧反应OER与析氢反应HER）及A3偶联（三组分反应）性能。通过粉末X射线衍射（PXRD）、X射线光电子能谱（XPS）和高分辨透射电镜（HR-TEM）分析了纳米催化剂的晶体结构、化学状态及粒径。研究表明：相比纯相材料，Cu-Cu2O@C杂化材料展现出更强的电催化活性；而纯相Cu和Cu2O@C纳米颗粒对A3偶联反应具有更优催化性能。当杂化纳米颗粒中Cu2O比例较高时，其析氧/析氢反应表现出更强的电流响应（57.8 mA/cm2和-172 mA/cm2）。本研究揭示了Cu与Cu2O比例对制备地壳丰度高、成本低廉的纳米催化剂在电催化（OER/HER）及有机化学转化中的关键作用。

    关键词： 水分解、A3偶联反应、析氧反应、析氢反应、铜-氧化亚铜纳米颗粒、电催化剂

    更新于2025-09-10 09:29:36

  • 催化界面处理性设计的杂化纳米结构的等离激元增强电催化性能

    摘要： 近年来，等离子体金属纳米粒子（NPs）在提升精心设计的杂化电催化剂催化效率方面展现出良好前景。特别是将等离子体功能与基于金属的核壳结构耦合于等离子体增强电催化中，为提高催化剂性能提供了可持续途径。本研究报道了经合理设计的金纳米粒子（AuNPs）包裹还原氧化石墨烯（rGO）间隔层并与钯纳米粒子（PdNPs）复合形成的最终材料（AuNP@rGO@Pd）。该rGO层可促进PdO还原，显著增强这些纳米杂化结构的导电性和催化活性。优化后的AuNP@rGO(1)@Pd展现出等离子体增强电催化性能，在析氢反应和析氧反应中的活性分别提升约1.9倍和1.1倍。与商用Pd/C相比，该复合材料在10000秒内也表现出更优异的稳定性。通过原位X射线吸收光谱监测光照下产生的电子密度变化，揭示了催化性能增强的机理：高能载流子富集于复合的PdNPs中，使整体水分解反应获得更高催化性能。本研究的结论将为后续类似杂化纳米结构的等离子体诱导电催化研究提供启示。

    关键词： 等离子体纳米颗粒、非均相催化、光电催化、析氧反应（OER）、析氢反应（HER）

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • CTAB辅助合成爆米花状中空球形MoS2用于高效产氢

    摘要： 采用十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）作为表面活性剂，通过一步水热法制备了易碎中空球形二硫化钼（MoS2）。利用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）对材料的结构与形貌进行了表征。CTAB的添加对控制MoS2形貌起关键作用：随着CTAB用量增加，MoS2形貌从片状转变为中空球体并最终破碎。与未添加CTAB的MoS2及封闭中空球形MoS2相比，这种易碎中空球形MoS2在析氢反应（HER）中展现出更优的电化学性能，且经过1000次循环后仍保持良好稳定性。我们认为这种性能提升源于易碎中空球体具有大比表面积和丰富的催化活性位点。总体而言，该优化催化剂表现出159 mV的起始过电位、65 mV·dec?1的低塔菲尔斜率以及较好的稳定性。

    关键词： HER（析氢反应），Dissilient（抗碎的；有弹性的），MoS2（二硫化钼），CTAB（十六烷基三甲基溴化铵），Hollow sphere（空心球）

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 无助催化剂异质结复合材料中BaTiO3与CaFe2O4的协同效应提升光化学产氢性能

    摘要： 通过超声-煅烧法，利用水热法和溶胶-凝胶法分别预合成的BaTiO3与CaFe2O4粉末，成功制备了一系列不同CaFe2O4/BaTiO3重量比的BaTiO3/CaFe2O4异质结复合材料。采用XRD、UV-vis DRS、SEM、TEM、EDS和XPS对复合材料进行了全面表征，证实了异质结中BaTiO3与CaFe2O4的共存。相较于单一组分，BaTiO3/CaFe2O4（40 wt%）表现出最高的光催化产氢速率，这一提升表明异质结中存在BaTiO3与CaFe2O4的协同效应?；赨V-vis-DRS、光致发光和荧光寿命测试，该协同效应源于可见光响应增强及光生电子-空穴对的高效分离，从而提高了参与光催化反应的载流子数量。通过电化学阻抗谱分析推导出合理的光催化机制，阐明了分离电荷载流子的迁移方向。此外，在无需贵金属助催化剂的情况下，最佳复合体系BaTiO3/CaFe2O4（40 wt%）使用牺牲剂（Na2S和Na2SO3）展现出良好的产氢光稳定性。

    关键词： 无助催化剂，BaTiO3/CaFe2O4复合材料，析氢反应，超声-煅烧法，异质结

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 氮掺杂石墨烯负载的黄铁矿型CoS2纳米颗粒用于增强水分解

    摘要： 开发廉价、高效且稳定的双功能电催化剂（用于析氢反应HER和析氧反应OER）对推动水分解技术的大规模应用具有重大意义。本文报道了一步水热法制备氮掺杂石墨烯负载的二硫化钴纳米颗粒（CoS2@N-GN）及其在水电解中催化氢氧反应的增强电化学效能。该复合材料由氮掺杂石墨烯与平均粒径73.5 nm的CoS2纳米晶构成。得益于电子转移能力提升和协同效应，所制CoS2@N-GN在1.0 M KOH中展现出优异的OER和HER性能：10 mA cm?2电流密度下过电位分别为243 mV（OER）和204 mV（HER），对应塔菲尔斜率分别为51.8 mV dec?1和108 mV dec?1。此外，该复合催化剂还具有卓越的长期催化耐久性。以CoS2@N-GN同时作为阴阳极组装的碱性水分解装置，在60°C下可实现1.53 V的低槽压，并保持100%的全水解法拉第效率。这种显著增强的电化学性能源于小尺寸均匀分散的新型CoS2纳米晶与底层导电氮掺杂石墨烯的耦合相互作用，为设计高效耐用的过渡金属硫族化合物电催化剂提供了重要见解。

    关键词： 水分解、析氢反应/析氧反应、石墨烯、纳米颗粒、复合材料、硫化钴

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 通过热辅助转化电沉积碲薄膜生长1T'相二碲化钼

    摘要： 二碲化钼（MoTe?）是一种过渡金属硫族化合物（TMD），在常温下存在两种稳定相态：半导体相（2H）和半金属相（1T'）。尽管具有诸多有趣特性与潜在应用价值，MoTe?却是研究较少的TMD材料之一，这可能源于其自然丰度较低或合成过程中的挑战（如多数前驱体的毒性）。本报告描述了采用预沉积钼层与电沉积碲层，在相对低温450?C条件下制备纯相1T' MoTe?薄膜的方法。该工艺可控制薄膜几何形态及转化过程中的碲浓度。通过拉曼光谱、X射线光电子能谱、X射线衍射、原子力显微镜及电子显微镜对MoTe?薄膜进行表征。作为析氢反应催化剂时，该薄膜展现出良好初始性能：其塔菲尔斜率低于70 mV/dec，与文献报道的其他MoTe?催化剂相比具有优势——尤其考虑到该制备方法具有天然的可扩展性。研究还探讨了薄膜厚度与形貌对电催化行为的影响差异。

    关键词： 1T相、薄膜、析氢反应、拉曼光谱、二碲化钼、电催化

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 用于高效水分解的分层PBA基衍生电催化剂的界面脚手架制备

    摘要： 高效且耐用的电催化剂开发对整体水分解至关重要。本研究首次展示了在多种二维或一维金属氢氧化物/氧化物上原位构建三维普鲁士蓝类似物（PBAs）支架以制备分级纳米结构的方法。典型方案是以氢氧化钴或氧化钴纳米阵列作为前驱体和结构导向模板，用于后续三维PBA纳米立方体的生长?；硌芯勘砻?，通过调节配位离子进行原位离子交换过程，可逆向控制界面支架形成。这种简便通用的策略成功拓展至多种基于PBAs的分级纳米结构制备，包括氢氧化钴氟化物、氢氧化铜、单/双金属镍钴氢氧化物、氧化钴及氧化锰纳米片等体系，兼具结构可定制性与化学多样性。更引人注目的是，经可控煅烧获得的金属氮化物衍生物因双金属本征活性优势与精密分级结构，在水分解中展现出低过电位的高效电催化活性，并保持1200小时卓越稳定性。该通用策略为基于PBAs的功能纳米材料理性设计提供了范式，在能量转换、存储及电催化领域极具应用前景。

    关键词： 析氧反应、水分解、普鲁士蓝类似物、电催化、析氢反应

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 异质结光催化剂制备：探究碳纳米纤维在分级WO3/MoSe2复合材料中增强光催化产氢作用的关键机制

    摘要： 通过模拟自然光合作用系统，人工光催化技术能有效利用太阳能以实现环境可持续性和氢能生产。本研究采用简便的水热与溶剂热法，成功将性能优异的碳纤维引入WO3纳米点与MoSe2纳米针的界面层。异质光催化剂间适宜的界面接触对光生电子-空穴对的分离/转移及异质结形成具有重要作用——更大的接触面积可提升界面电荷转移速率，这似乎是增强光催化性能的有效途径。共催化剂的加入使制备的WO3纳米点相结构从单斜晶系转变为六方晶系。实验结果表明，碳纤维通过三重功能机制显著提升了MoSe2纳米结构的光催化活性：其不仅作为活性助催化剂，更以导电电子桥梁（而非普通助催化剂）的形式富集电子，促进WO3光催化剂表面的析氢动力学过程。值得注意的是，WO3-1%MoSe2-1.5%碳纤维与WO3-1%MoSe2纳米复合材料的析氢速率分别达到438.7和356.2 mmol/g·h，较纯MoSe2分别提高7.6倍和6.17倍。在可见光激发下，原子级界面结促进电子从纳米纤维快速转移至MoSe2，有效抑制WO3纳米点内的复合动力学并延长载流子寿命，从而释放更多具有高还原能力的活性电子用于析氢反应。本研究为结合MoSe2与三功能碳纳米纤维设计基于WO3的异质光催化剂提供了新视角和机理认知，对环境治理与能源采集应用具有重要价值。

    关键词： 可持续环境、析氢反应、碳纳米纤维、光催化、纳米结构

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 负载型铂纳米颗粒的卓越析氢性能：将预成型胶体引入介孔碳薄膜

    摘要： 铂是目前已知酸性环境下析氢反应（HER）的最佳催化剂，但同时也是稀缺且昂贵的资源。为降低成本，必须最大化每个金属原子的催化性能。将小尺寸铂纳米颗粒（2-3纳米）沉积在导电性高、易接触且稳定的碳载体上可制得活性催化剂。然而，作为粘结剂的Nafion会堵塞孔隙和活性位点，从而降低催化活性。此外，位于微孔中难以接触的铂也会导致贵金属利用效率低下。我们报道了一种新型合成方法：在预成型铂纳米颗粒表面包覆有序介孔碳（OMC）。这些颗粒仅位于介孔内部，且无需使用Nafion粘结剂。因此，PtNP/OMC催化剂薄膜在高电流密度下的性能尤其优于文献报道的Pt/C催化剂。当几何铂载量为1.6 mgPt/cm2时，PtNP/OMC催化剂薄膜仅需约70 mV过电位即可达到100 mA/cm2的电流密度。

    关键词： 有序介孔碳、贵金属胶体、电催化、介孔薄膜、析氢反应

    更新于2025-09-04 15:30:14