关于碳纳米管内含氧物种对三碘化物还原影响的理论与实验研究

摘要： 杂原子掺杂的微/纳米结构碳材料在替代染料敏化太阳能电池中贵金属铂对电极（CE）方面具有独特优势。然而，含氧基团在碳基质中/上的存在对其电催化活性的影响却鲜少被关注——这源于氧缺陷与导电性之间的权衡制约。本研究制备了具有丰富活性边缘位点和含氧物种的活性炭纳米管（P-CNTs），可同步实现侧壁与开放末端的活化。通过实验数据与理论分析相结合，我们成功解耦了含氧物种的积极作用：当P-CNTs用作DSSC对电极时，器件展现出8.35%的高功率转换效率及优异的电化学稳定性，性能超越铂参比电极（8.04%）。密度泛函理论计算表明，相较于羧基，碳纳米管表面的羟基和羰基能显著降低反应电离能，加速电子从外电路向三碘离子的转移，从而提升电催化性能。该工作证明碳材料中特定含量的氧原子对增强三碘离子反应活性同样不可或缺。