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电喷雾法制备的钛掺杂赤铁矿薄膜在光电化学水氧化中的结构与电荷分离特性解析
摘要： 元素掺杂被认为是提高赤铁矿（α-Fe2O3）作为水分解光阳极的光电化学（PEC）活性的有效策略，但掺杂剂的确切作用尚不明确。本研究报道了通过简单电喷雾技术制备的钛掺杂赤铁矿（Ti掺杂Fe2O3）薄膜在PEC水氧化中的结构和电荷分离特性。我们研究了Ti掺杂对α-Fe2O3薄膜的结构、形貌、光吸收以及电学和光电化学性质的影响。扫描电镜（SEM）图像显示，2% Ti掺杂的α-Fe2O3颗粒尺寸减小，而更高Ti含量时颗粒尺寸增大。X射线衍射（XRD）证实了纯α-Fe2O3相的存在，未检测到杂质或其他物相。X射线光电子能谱（XPS）表明，Ti主要以Ti4+形式掺入，且未检测到来自基底的杂质。当Ti掺杂Fe2O3（2% Ti）薄膜用作PEC电池的光阳极时，其表现出最佳性能，在标准1太阳光照条件（AM 1.5 G，100 mW cm-2）和1.8 V vs. RHE下，最大光电流密度达到1.09 mA cm-2，是不掺杂α-Fe2O3（0.51 mA cm-2）的2倍。与不掺杂的α-Fe2O3相比，该光电极还显示出更高的入射光子-电流转换效率（IPCE）。电化学阻抗谱（EIS）分析表明，这种性能提升归因于Ti掺杂改善了α-Fe2O3的电荷分离和传输特性。
关键词： 电喷雾沉积，PEC，α-Fe2O3，钛掺杂，水分解
更新于2025-09-23 15:23:52
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二氧化钛的多样性：控制原子层沉积黑色二氧化钛的分子与电子结构
摘要： 通过原子层沉积（ALD）法制备了具有视觉黑色、电学漏导特性的非晶二氧化钛（am-TiO2）薄膜用于光催化应用。其可见光波段宽谱吸收和优异导电性源于薄膜中捕获的Ti3+离子。热处理导致Ti3+氧化，引发导电性下降、颜色由黑转白及am-TiO2晶化。未经热处理的ALD制备黑色TiO2在碱性光电化学条件下会发生溶解。完全晶化的白色TiO2展现出最佳太阳能水分解光催化活性。
关键词： 原子层沉积、光催化、二氧化钛、?；ば愿哺遣?、结晶、氧化物缺陷、水分解
更新于2025-09-23 15:23:52
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扩大光电化学水分解电极的规模：40平方厘米LaTiO2N光阳极的制备工艺与性能
摘要： 开发出一种基于颗粒的光阳极可扩展制备工艺。该电极由光催化活性半导体颗粒（此处为LaTiO2N）灵活构成，可选择性地涂覆助催化剂和?；ぷ榉?，所有材料均固定在导电基底上。涉及的制备步骤仅限于电泳沉积、空气退火和浸渍涂布等可扩展工艺。通过添加导电连接体，特别注重确?？帕＜浼坝牖椎牡绾纱?。通过调整制备步骤，将几何电极尺寸从典型实验室电极的1 cm2扩大到40 cm2。通过比较厚度、光吸收特性和形貌来表征放大工艺的质量。对于多种组分，通过测量光电流和法拉第效率评估两种电极尺寸的电化学性能。比较结果显示了复杂的放大行为，并表明光电极尺寸在0.1 m尺度上就已影响性能。
关键词： 光电极、能量转换、LaTiO2N、电极尺寸、水分解
更新于2025-09-23 15:22:29
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一种经济高效的超薄二氧化钛(IV)钝化层沉积方法，用于提升SnS电极的光电化学活性
摘要： 成功制备了表面修饰超薄二氧化钛层的单硫化锡(SnS)结构，该材料具有光诱导水分解的潜在应用价值。采用高真空蒸发(HVE)法在玻璃/Mo衬底上沉积SnS薄膜，随后通过简单经济的沉积-退火循环工艺制备二氧化钛钝化的SnS结构。利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱、高分辨扫描电子显微镜(SEM)和能谱分析(EDX)研究了所得材料的成分特性。本研究考察了二氧化钛层对所制p型SnS薄膜电极光电化学(PEC)活性的影响。二氧化钛钝化的SnS层表现出降低SnS-电解质界面电阻、增强光电流并抑制有害反应从而提高PEC电池效率的特性。通过电流-电压测量、循环伏安法和电化学阻抗谱等多种电化学方法对二氧化钛修饰的SnS结构进行了表征与分析。
关键词： 光阴极，太阳能，硫化锡，二氧化钛，水分解
更新于2025-09-23 15:22:29
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具有增强型电子-空穴分离功能的光响应金红石相TiO?异质结用于高效产氢
摘要： 金红石型二氧化钛（TiO2）因其高热力学稳定性和晶粒内缺陷较少而成为极具前景的光催化剂。然而，由于电子-空穴对复合率较高，其光催化活性尚未达到锐钛矿型TiO2的水平。为有效分离金红石TiO2中的电子-空穴对，本研究提出构建延长光生电子寿命的晶面异质结（FH）结构：将具有不同晶面的超薄TiO2纳米片原位包覆于TiO2纳米棒（NR）基底上，在纳米片之间及纳米片与NR基底间形成FH结构。所制备的具有FH结构的金红石TiO2（FH-TiO2）作为高效水分解光催化剂，其光生电流密度和产氢速率较纯金红石TiO2纳米棒分别提升45倍和18倍以上。值得注意的是，FH-TiO2即使在纯水中仍能实现0.566 mmol g?1 h?1的产氢速率。该研究为高效光催化反应的金红石TiO2结构理性设计提供了重要见解。
关键词： 电荷分离、金红石型二氧化钛、晶面异质结、水分解
更新于2025-09-23 15:22:29
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合成条件对β-TaON中结构缺陷和晶格应变的影响及其对照明与光电催化的作用
摘要： 通过对比两种不同合成路线制备的相纯β-TaON（XRD精修显示其中一种无应变，另一种存在显著各向异性微应变），研究了合成条件对氮氧化钽结构和光催化性能的影响。高分辨透射电镜图像揭示应变源于层错等晶格缺陷。研究发现应变β-TaON在光化学及光电化学水氧化反应中表现出明显较低的半导体活性，推测这些晶格缺陷作为载流子陷阱阻碍了光生空穴向表面反应位点的迁移。
关键词： 氮氧化钽，光催化，光电化学，水分解，结构缺陷
更新于2025-09-23 15:22:29
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镍掺杂无贵金属CdZnNiS光催化剂用于可见光驱动的高效光催化析氢还原
摘要： 本文报道了一种通过将过渡元素镍掺杂至CdZnS（CZS）纳米颗粒间隙位置以提升其光催化产氢活性的方法。研究表明，在可见光照射下，含0.5 wt%镍的CdZnNiS纳米晶材料在硫化物和亚硫酸盐溶液中可实现25.4 mmol·g?1·h?1的最高光催化产氢活性，该数值较含3 wt%铂修饰的CdZnS颗粒（1.16倍）更高。本工作证实了通过添加廉价镍替代贵金属助催化剂实现高效可见光驱动水分解制氢的可能性。
关键词： 半导体、CdZnNiS纳米晶材料、无贵金属助催化剂、带隙掺杂、纳米复合材料、水分解
更新于2025-09-23 15:22:29
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低负载激光沉积Ru/C的纳米多孔水氧化电极具有增强的腐蚀稳定性
摘要： 对于水氧化生成氧气的反应，已知覆盖氧化物的钌金属是最有效的催化剂，但其稳定性有限。本文提出一种策略，将钌/碳（Ru/C）复合材料负载于新型纳米多孔电极表面，在降低贵金属用量的同时提高稳定性。通过一步激光诱导沉积法，从Ru3(CO)12溶液中在阳极氧化铝模板的孔壁表面制备Ru/C涂层。扫描电子显微镜证实孔内壁存在连续的Ru/C层。X射线衍射结合拉曼光谱和X射线光电子能谱分析表明，该非晶材料由嵌入碳基体中的金属钌构成。与平面样品相比，这些多孔电极在pH 4条件下进行水氧化时展现出更优的稳定性。其电催化性能与几何参数相关，当孔道长度为13微米时达到最佳性能：在过电位η=0.20 V下实现2.6 mA cm?2（即49 A g?1）的电流密度。
关键词： 钌催化剂、纳米结构、水分解、电化学、贵金属
更新于2025-09-23 15:22:29
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具有可交换溶剂分子的人工Mn4Ca簇模拟光合作用中的放氧中心
摘要： 光系统II中的天然Mn4Ca簇为人工光合作用中开发人工水分解催化剂提供了蓝图。尽管近期已取得重大进展，但在实验室中制备能精确模拟生物催化剂结构和功能的稳健人工Mn4Ca簇仍面临巨大挑战。本文报道了从极性溶剂乙腈或N,N-二甲基甲酰胺中分离出两种Mn4CaO4复合物并进行结构表征，其紧密模拟了钙离子上的两个水分子、四个锰离子的氧化态以及天然Mn4Ca簇的主要几何结构。这些新的人工Mn4Ca复合物为理解其生物原型的结构和机制提供了重要化学线索。
关键词： 生物无机化学、光合作用、锰、异金属配合物、水分解
更新于2025-09-23 15:22:29
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用于高效析氧的透明Ta3N5光阳极：串联电池的发展方向
摘要： 光电解水制氢被视为一种极具前景的制氢方法，而高效光电极的开发是实现实用系统的关键环节。本研究在n型氮化镓/蓝宝石衬底上制备了透明Ta3N5光阳极，通过与光阴极协同促进析氧反应，从而实现全解水。引入底层氮化镓层后，在1.23V（相对于可逆氢电极）电位下获得了6.3mA/cm2的光电流。Ta3N5对波长超过600nm光的透射特性，使入射太阳光能够穿透至吸收上限达1100nm的铜铟硒（CIS）材料。由此构建了由双CIS单元串联连接并以铂/镍电极为终端的独立串联电池用于析氢。该串联电池在反应初期展现出超过7%的太阳能-氢能转换效率。
关键词： 太阳能转换、光电化学、水分解、光电化学串联电池、(氧)氮化物
更新于2025-09-23 15:22:29