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oe1(光电查) - 科学论文

136 条数据
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  • 二氧化钛纳米棒中氧缺陷与高活性{110}晶面的简易共构实现高效水分解

    摘要： 优化二氧化钛（TiO?）的光催化析氢活性仍是一项具有挑战性的任务。本研究通过简便的磁控溅射一步法，制备出由主要暴露{110}晶面侧边的锐钛矿纳米棒组成的轻微氧缺陷TiO?薄膜。该薄膜的一维纳米结构及Ti3?/氧空位有利于抑制电子-空穴复合，而暴露的{110}晶面则提供了丰富的表面活性位点，使其展现出超高的水分解光催化活性。值得注意的是，首次在无牺牲电子给体和助催化剂条件下，实现了原始锐钛矿TiO?对H?和O?接近2:1比例的全分解水。此外，在甲醇作为牺牲剂的体系中，原始TiO?在365 nm波长下表现出约21.4%的高表观量子效率，全弧光照射下的产氢速率高达14.35 mmol·m?2·h?1，比P25薄膜（约0.014 mmol·m?2·h?1）高出约三个数量级。该研究为合成具有最优晶面与形貌的缺陷型金属氧化物以实现高效能量转换提供了简便途径。

    关键词： 二氧化钛纳米棒、活性晶面、光催化、氧缺陷、水分解

    更新于2025-09-22 18:49:36

  • 二氧化钛纳米管阵列修饰铂族金属（铂、钯、钌）纳米颗粒：光电流性能的增强

    摘要： 采用阳极氧化法以钛箔为基体制备了高度有序的二氧化钛纳米管阵列（TiO2 NTs），并通过恒电位脉冲电沉积法进一步负载三种铂族金属（铂、钯、钌）纳米颗粒（粒径2~10 nm）获得复合材料。与纯TiO2 NTs相比，三种复合样品（M-TiO2 NTs，M=Pt、Pd、Ru）均表现出不同的光响应增强效应和光电化学性能差异。本研究考察了M-TiO2 NTs作为光阳极和阴极的性能：当Ru-TiO2作为光阳极在可见光照射下工作时，展现出最佳降解效率（约85.8%），表明铂族金属不仅可作为助催化剂，还能在可见光激发下发挥作用。作为阴极时，三种M-TiO2 NT电极在析氢反应（HER）中均比纯TiO2 NTs具有更高效率，其中Pt-TiO2 NTs无需牺牲剂即表现出更优性能（其法拉第效率超过铂电极），这归因于TiO2 NTs表面均匀细密的金属纳米颗粒为反应提供了丰富活性位点。

    关键词： 铂族金属纳米粒子，光电催化，水分解，氢气生产，二氧化钛纳米管阵列

    更新于2025-09-23 05:05:40

  • 将NiCo2O4与非晶态NixCoy层状双氢氧化物杂化，显著提升其整体水分解效率的活性

    摘要： 整体水分解是一种生产清洁氢气和氧气的有吸引力的技术。在本研究中，我们构建了与三维NiCo2O4杂化的非晶态NixCoy层状双氢氧化物（LDH），在泡沫镍上制备核壳纳米线阵列（NiCo2O4@NixCoy LDH/NF）作为高效的整体水电解电催化剂。通过调节NixCoy LDH中Ni/Co的摩尔比，NiCo2O4@Ni0.796Co LDH/NF在10 mA cm?2电流密度下实现了极低的析氧反应（OER）过电位193 mV和析氢反应（HER）过电位115 mV。详细研究表明，这种杂化结构可以提高NiCo2O4@Ni0.796Co LDH/NF的本征活性并增强电荷转移速率。此外，NiCo2O4与NixCoy LDH界面处异质元素Ni和Co之间的强电子相互作用可能最终影响催化性能。

    关键词： 双功能电催化剂、纳米线阵列、非晶材料、层状双氢氧化物、水分解

    更新于2025-09-23 12:50:21

  • 石墨烯氧化物（GO）在二元体系（GO-CdS）和三元体系（Pt-GO-CdS）中光催化产氢作用的评估

    摘要： 氧化石墨烯（GO）在二元（GO-CdS）和三元（Pt-GO-CdS）体系中光催化制氢作用的研究。水分解是从友好原料和太阳能中生产氢气的一种有前景的工艺。本工作评估了在可见光照射辅助下用于产氢的二元（GO-CdS）和三元（Pt-GO-CdS）复合光催化剂。硫化镉及与GO的复合材料通过声化学和热法制备。GO的添加采用不同策略：在合成过程中或通过机械混合。测试了多种构型，所有材料中产氢性能最佳的是名为Pt(GO/CdSTT)的三元光催化剂，其产氢速率为651 μmol gcat-1 h-1。该材料通过热法在合成过程中添加GO获得。此外，XRD和拉曼分析证实了光催化产氢过程中GO的光还原。

    关键词： 石墨烯、水分解、硫化镉、可见光、氢气、光催化

    更新于2025-09-23 15:36:33

  • 膜式光反应器中悬浮纳米级Au/TiO2和Au/CeO2的析氢与析氧反应

    摘要： 光催化与膜技术的结合为可再生能源的可持续发电提供了巨大潜力。本文描述了一种通过光催化膜反应器一步实现氢气和氧气析出的方法。实验采用双室电解池进行测试，其中改性Nafion膜将析氧和析氢半电池分隔开，而透过膜的铁离子作为氧化还原介质发挥作用。分别使用纳米级Au/TiO?和Au/CeO?作为悬浮光催化剂用于产氢和产氧。研究了初始Fe3?离子浓度（5-20 mM）的影响，结果显示5 mM Fe3?时氢气和氧气析出效果最佳。通过对比改性/未改性二氧化钛和二氧化铈的光催化结果，证实了金对整体水分解的促进作用。金负载量是控制光催化活性的关键因素，产氢和产氧的最优百分比为0.25 wt%。在可见光照射下，氢气和氧气以化学计量比生成。研究发现Fe3?/Fe2?离子对及膜材料对整体光催化系统性能具有关键影响。

    关键词： 水分解、光催化膜反应器、光催化、Z型机制

    更新于2025-09-23 17:04:15

  • 扩展二维平面石墨相氮化碳中的π电子共轭：实现高效电荷分离以促进全水分解

    摘要： 我们报道了可见光激发的掺杂共轭芳香环的石墨相氮化碳（g-C3N4）在无需牺牲剂条件下直接实现全分解纯水。通过三聚氰胺与2,4,6-三氨基嘧啶及1,3,5-三氨基苯的共聚反应，制备了含碳数较少（嘧啶）至全碳（苯）芳香环的改性g-C3N4聚合物样品。固态13C核磁共振显示，即便将苯环和嘧啶芳香环引入g-C3N4化学结构后，其核心分子骨架仍保持完整。当三嗪环被苯芳香环取代时，由于氮空位等缺陷的形成，g-C3N4的光学带隙能从2.8 eV降至2.1 eV，同时价带和导带发生负向偏移。密度泛函理论计算表明，苯掺杂的碳氮聚合物在七嗪环不同部位的最高占据分子轨道和最低未占分子轨道上具有局域化电荷密度，这有助于降低载流子复合速率。实验显示，苯环掺杂的碳氮光电极比原始g-C3N4和嘧啶掺杂g-C3N4聚合物具有更高的光电流和更低的电荷转移电阻，证实了苯环带来的大共轭体系对g-C3N4性能提升的重要性——该结论进一步得到光致发光和电子顺磁共振测试的佐证。结果表明，在无牺牲试剂条件下，苯环掺杂的碳氮聚合物产水分解活性显著优于嘧啶环掺杂材料：其在450 nm波长下表观量子产率达1.6%，产氢速率约7 μmol h-1，转换数达到1.6。

    关键词： 转化数，苯，密度泛函理论计算，氮化碳，表观量子产率，电荷分离，嘧啶，水分解

    更新于2025-09-23 17:57:47

  • NiMoO4修饰增强BiVO4的光电化学性能

    摘要： 本工作通过旋涂法在FTO玻璃上沉积了多孔BiVO4薄膜，并研究了其光电化学(PEC)性能。进一步地，采用NiMoO4薄层对BiVO4薄膜进行改性以提升其PEC活性。研究表明，表面改性后偏压光电流转换效率提高了63%，电化学阻抗谱分析表明这归因于p-n结的形成及载流子复合速率的抑制。最后，还提出了能带示意图来阐明导致PEC性能增强的载流子转移机制。

    关键词： 光电化学，NiMoO4，BiVO4，水分解

    更新于2025-09-23 19:51:03

  • PdCrOx助催化剂在SrTiO3上用于全水分解的结构与光催化活性

    摘要： 采用透射电子显微镜、X射线吸收精细结构光谱和X射线光电子能谱研究了PdCrOx多组分助催化剂在SrTiO3上的形成机制。通过紫外光照射（λ > 300 nm）下不同时间（0-5小时）的光沉积法合成了PdCrOx/SrTiO3样品。随着照射时间延长，PdCrOx纳米颗粒中Pd物种的精细结构和价态从Pd氧化物转变为金属Pd与氧化Pd物种的混合物。PdCrOx的整体水分解活性强烈依赖于沉积过程中的光照时间。虽然制备过程中较长的光照时间不影响PdCrOx/SrTiO3在甲醇水溶液中的析氢活性，但能有效抑制氧光还原活性——这是整体水分解过程中的逆向反应之一。

    关键词： 助催化剂，半导体光催化剂，水分解

    更新于2025-09-23 20:50:03

  • 一种无需膜的、高度紧凑的仿生改性人工叶片，具备自动驱动的太阳能燃料收集功能

    摘要： 通过水分解制取氢燃料因其作为清洁可再生能源的巨大潜力，近期备受关注。要获得纯氢燃料，必须对氢氧混合气体产物进行分离，现阶段主要依赖膜系统实现。但该工艺存在固有的耐用性和成本问题，易受污染、腐蚀影响且结构复杂。我们最新研发了一种高度紧凑的水电解气体分离收集方法，该方法无需使用膜或外部对流，在仿生修饰电极上即可实现。这一智能紧凑自驱动系统的核心原理是通过浮力和润滑液浸润多孔表面（SLIPS）来控制气泡运动。借助仿生SLIPS壁面有效阻隔气泡泄漏的关键作用，氢氧产物气体可分别在对应收集端口被单独收集。由此，我们采用这种无膜电解系统实现了超过90%的卓越氢气收集率（气体纯度极高），该系统仅依靠产物气体的本征浮力实现分离。这个简单而高效的气体分离/收集系统还应用于高度紧凑的整体式人工叶片，在这种可漂浮的紧凑设计中，太阳能水分解得以切实便捷地实施。

    关键词： 人工叶片、气体分离、水下气泡操控、水分解、仿生表面

    更新于2025-09-24 04:22:48

  • 脉冲激光沉积CoNi纳米颗粒修饰的TiO2纳米管可见光光转换效率增强

    摘要： 采用脉冲激光沉积（PLD）技术在二氧化钛纳米管（NTs）表面负载钴镍（CoNi）纳米颗粒（NPs）。二氧化钛纳米管通过控制钛基底的阳极氧化预先制备。研究考察了PLD背景气体（真空、氧气和氦气）性质对沉积在二氧化钛纳米管上CoNi-NPs的微观结构、成分及化学键合的影响。发现真空沉积时PLD-CoNi-NPs呈现核壳（氧化物/金属）结构，而氧气环境中沉积则完全氧化。通过改变二氧化钛纳米管上CoNi-NPs负载量（增加激光烧蚀脉冲数NLP），我们系统研究了其在AM1.5模拟太阳光和滤光可见光下的光催化效应（采用循环伏安法CV测量）。结果表明：在真空和氦气环境下沉积CoNi-NPs可使可见光区域的电光转换效率（PCE）提升600%（NLP=10,000），但太阳光照射下PCE随NLP增加而下降；相比之下，完全氧化的CoNi-NPs（氧气环境沉积）在最佳负载量NLP~1000时展现出最优异的催化性能，太阳光下PCE总体提升超过50%。这种催化增强效应源于CoO（带隙约2.4 eV）的光吸收增强以及NiO/CoO纳米颗粒与二氧化钛纳米管之间形成的异质结。

    关键词： 二氧化钛纳米管、脉冲激光沉积、钴/镍纳米颗粒、光电化学、水分解

    更新于2025-09-19 17:13:59