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oe1(光电查) - 科学论文

136 条数据
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  • 强耦合非晶多孔NbO<sub>x</sub>(OH)<sub>y</sub>/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>异质结构复合材料用于高效光催化产氢

    摘要： 异质结构复合材料因其能有效促进光生载流子分离的优势，成为光催化产氢领域极具前景的材料。然而界面相互作用弱及合成方法复杂等问题限制了催化剂的实际应用。本研究通过自发耦合过程制备了一种界面增强的非晶多孔NbOx(OH)y/g-C3N4异质结构复合材料。XRD、TEM、FT-IR、XPS、NH3-TPD和CO2-TPD等表征表明：NbOx(OH)y具有非晶多孔结构（比表面积205 m2/g），未配位Nb和-OH贡献了大量酸性位点（418 μmol/g）和碱性位点（184 μmol/g）。这些酸碱位点通过静电作用吸引g-C3N4表面的-NHx和C-OH形成氢键（Nb-O-H???NH2、Nb-O???H-O-C），展现出NbOx(OH)y与g-C3N4间的强电子相互作用。在可见光驱动水分解测试中，最优NbOx(OH)y/CN-0.05异质结构复合材料的产氢速率达53 μmol/g/h，约为g-C3N4（3.8 μmol/g/h）的14倍，甚至优于P25（16 μmol/g/h）。本研究为强相互作用异质复合材料的合成奠定了基础。

    关键词： 异质结、水分解、非晶氧化铌、光催化、g-C3N4

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • Co(OH)2/BiVO4光阳极与碳基钙钛矿太阳能电池串联实现太阳能驱动的全水分解

    摘要： BiVO4因其低成本、无毒性、高稳定性及2.4 eV的窄带隙能量，作为光阳极材料在PEC水分解领域备受关注。然而，受限于其较短的载流子扩散长度和较差的电荷分离效果，BiVO4光阳极的实际效率仍不理想。本研究通过简单的溶液浸渍法，在预制备的BiVO4上负载Co(OH)2构建Co(OH)2/BiVO4异质结光阳极，其中Co(OH)2作为改性剂将界面电荷分离效率从BiVO4的44%提升至Co(OH)2/BiVO4的92%。结果表明，在1太阳光照下，该复合材料在1.23 V vs. RHE电位处的析水电流密度从BiVO4的1.57 mA/cm2显著提高至4.52 mA/cm2。进一步将Co(OH)2/BiVO4光阳极与单封装碳基PSC串联组装成PV-PEC器件，展现出4.6%的高太阳能制氢效率及良好稳定性。测得产氢速率约68 μmol/cm2/h，产氧速率约34 μmol/cm2/h，符合水分解反应2:1比例，法拉第效率达98%左右。

    关键词： 异质结光阳极、水分解、串联器件、Co(OH)2/BiVO4

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 氧含量对脉冲激光沉积法制备的LaFeO3钙钛矿薄膜光电化学性能的影响

    摘要： 钙钛矿氧化物的物理性质受其化学计量比影响显著，这类材料的关键特性之一是通过调控成分与结构特性之间的相互作用来实现功能可调性。本研究报道了不同氧分压条件下生长的铁电性LaFeO3薄膜对光电化学（PEC）水分解性能的影响，并结合其形貌、光学及结构特征进行分析。这些LaFeO3薄膜采用脉冲激光沉积法在Nb:SrTiO3衬底上制备。光电化学测量揭示了光电流值Jphoto与生长条件存在强相关性。X射线衍射（XRD）分析显示LaFeO3/Nb:SrTiO3的横向相干长度L‖随氧分压值呈现显著变化。所有薄膜均呈异质外延生长，晶体结构中检测到微小拉应变，但仅在较窄的氧分压区间内，LFO/STON薄膜才表现出具有大横向相干长度L‖的高质量晶体结构及优异的光电化学电流性能。

    关键词： 氧分压，钙钛矿氧化物，光电化学，脉冲激光沉积，水分解

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 一种高效稳定的氧化亚铜光阴极，耦合铝表面等离子体共振与氧化铝自钝化技术

    摘要： 实现光电化学（PEC）水分解高性能的关键在于设计高效且稳定的光电极结构。本研究首次合成了一种新型高光活性的CuO/Al光阴极，随后通过空气中的自发氧化过程引入Al?O?钝化层以保护光阴极免受光腐蚀。得益于Al纳米颗粒（NPs）的局域表面等离子体共振（LSPR）效应与Al?O?层的表面钝化协同作用，所制备的CuO/Al/Al?O?光阴极在相对于Ag/AgCl电位0.55 V时展现出0.95 mA cm?2的高光电流密度，并在1小时后保持89.5%的光腐蚀稳定性。

    关键词： 水分解、局域表面等离子体共振、氧化铜、氧化铝钝化层、光电化学、铝纳米颗粒

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 等离子体Bi纳米颗粒修饰的BiVO4/rGO作为光电化学水分解的高效光阳极

    摘要： 我们报道了等离子体Bi纳米颗粒负载的rGO/BiVO4阳极在光电化学（PEC）水分解中的应用。与原始BiVO4相比，Bi-rGO/BiVO4复合材料的活性提高了近2.5倍。典型结果表明，Bi-rGO/BiVO4在1.23 V电压下表现出6.05 mA/cm2的最高电流密度，而BiVO4仅显示3.56 mA/cm2的电流密度。引入Bi-rGO后PEC活性的增强归因于Bi纳米颗粒的表面等离子体效应，该效应提高了辐射吸收从而降低了电荷复合。此外，该复合电极展现出良好的太阳能-氢能转换效率、可观的入射光子-电流转换效率以及较低的电荷转移电阻。因此，Bi-rGO/BiVO4为实现PEC水分解提供了可行方案。

    关键词： 水分解、光电化学电池、还原氧化石墨烯、电荷传输、铋纳米颗粒、表面等离子体共振

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 镍掺杂二硫化钼复合电极的可控合成及其对水分解过程的协同增强作用

    摘要： 开发高效、低成本且地球储量丰富的整体水分解电催化剂仍具挑战性。本研究通过一步水热法制备了生长于碳布上的镍（Ni）修饰MoS2复合催化剂（Ni-Mo-S@CC）。优化后的Ni-Mo-S@CC催化剂展现出优异的析氢反应（HER）活性，在1.0 M KOH溶液中电流密度为10 mA cm?2时过电位仅为168 mV，低于Ni-Mo-S@CC（1:1）、Ni-Mo-S@CC（3:1）及纯MoS2。值得注意的是，该复合催化剂同时表现出卓越的析氧反应（OER）活性，在10 mA cm?2电流密度下过电位低至320 mV，并在10 mA cm?2恒定电流密度下保持30小时的优异长期稳定性?；诿芏确汉砺鄣氖笛橛肜砺鄯治霰砻?，其优异电催化性能主要源于卓越的导电性、丰富的活性位点以及镍掺杂MoS2的协同效应。本研究为设计高性能稳定的水分解电解槽电催化剂提供了独特策略。

    关键词： 二硫化钼，纳米复合材料，电催化，掺杂，水分解

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 氮掺杂碳量子点修饰的介孔三氧化钨光阳极用于增强析氧光反应

    摘要： 纳米结构光阳极是通过水光电化学过程制氢的理想材料。本研究采用表面活性剂自组装模板法，将氮掺杂碳量子点作为光敏剂引入介孔三氧化钨光阳极（N-CQD/meso-WO3）。通过扫描电镜、透射电镜、X射线衍射和X射线光电子能谱等技术，系统分析了纯相与氮掺杂碳量子点修饰的介孔WO3光阳极的晶体结构、组分及形貌特征。由于具有高比表面积、优异的光吸收性能以及增强的载流子分离与传输能力，在0.5 M Na2SO4溶液中无需任何助催化剂或牺牲试剂时，N-CQD/meso-WO3光阳极在AM 1.5 G光照条件下于1.23 V（vs. RHE）电位处展现出显著提升的光电流密度（1.45 mA cm?2），约为未修饰纯介孔WO3的2.23倍。此外，该修饰光阳极的析氧起始电位负移95 mV，表明其载流子分离与传输过程均得到有效促进。

    关键词： 钨、点、三氧化物、光电化学、介孔、量子、碳、水分解

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 多功能p型碳量子点：一种用于高性能钙钛矿发光二极管且显著增强稳定性的新型空穴注入层

    摘要： 来自本征氧空位的过量电子在金属氧化物的表面化学和催化性能中起着关键作用。这种效应在锕系元素二氧化物（AnO?，最常见的核燃料）中尤为显著，辐射可诱导空位的形成。然而，过量电子在AnO?表面的行为尚未得到充分研究。本文通过第一性原理研究了AnO?（111）表面（An = Th、U、Pu）氧空位过量电子的电子结构，通过U值渐变和占据矩阵控制寻找过量电子的低能解。研究发现，过量电子在ThO?中局域于空位处，在PuO?表面迁移至金属5f轨道，UO?则处于中间状态。这一变化显著影响AnO?表面的催化性能：在水存在时，过量电子导致ThO?和UO?表面发生放热性的水分解并生成分子氢，而在PuO?表面氢的生成在热力学上不利。本研究对AnO?的表面化学与腐蚀行为（进而影响乏核燃料的处理与长期贮存）具有重要启示意义。

    关键词： 氧空位、催化性能、核燃料、过剩电子、锕系元素二氧化物、水分解

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 以I?/I3?为氧化还原介质的串联有机染料敏化太阳能电池驱动的水分解光电化学电池

    摘要： 染料敏化光电化学串联电池因其构成光电极材料成本低廉、可见光区吸收光谱宽且易于加工，在光驱动水分解制氢领域展现出良好前景。然而大多数由有机染料敏化太阳能电池驱动的光驱动水分解光电化学电池，由于光捕获能力弱和光电流性能低，其析氢速率往往不尽如人意。本研究构建了一个串联体系：以蓝色有机S5敏化剂染料敏化光电化学电池(DSPEC)为基础，分别与三种光谱互补染料BTA-2、APP-3和APP-1敏化剂染料敏化太阳能电池(DSC)串联连接。通过在DSC和DSPEC中分别使用两种光谱互补生色团，确保最大限度吸收全太阳光谱。结果表明，该串联器件的光电流与敏化DSC的开路电压(Voc)密切相关，其中基于S5的DSPEC与基于BTA-2的DSC组成的串联结构获得了最佳光电流。在此基础上，进一步构建了仅依靠光能无需外加偏压的串联器件——由基于BTA-2的双结DSC与基于S5的DSPEC组成，在氢气生成中获得了500 μA cm?2的光电流。此外，采用I?/I3 ?作为氧化还原电对，实现染料再生与Pt-IrO2/WO3表面产氧过程的耦合。该策略为纯有机染料在DSC/DSPEC串联器件中的应用开辟了新途径。

    关键词： 染料敏化光电极电池、水分解、串联器件、染料敏化太阳能电池

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 一种可扩展的激光辅助方法制备活性强且稳健的石墨烯负载纳米粒子电催化剂

    摘要： 可再生能源方案的发展需要采用可持续的合成工艺来规模化生产高稳定性电催化剂，且该工艺不得产生有毒液体废料。本研究利用工业激光系统，通过激光诱导正向转移辅助纳米材料制备（LANP）方法连续制备电催化剂，全程无液体废料产生。这种在室温和常压下进行的干法加工工艺，可在少层石墨烯碳框架上制备分散性良好的铂、钌和镍纳米颗粒（NPs）。这种多功能LANP工艺能以400毫米/秒的速度，将无粘结剂的铂、钌和镍NPs高效沉积在柔性聚酰亚胺薄膜和玻璃表面。通过调节激光功率、划刻速度和源材料厚度等LANP参数，可调控导电碳表面球形NPs的尺寸和数量。当提高激光功率时，铂NPs尺寸减小，激光衍生材料中的铂含量增加。二次激光处理可进一步调节石墨烯负载铂NPs的亲水性和溶剂可及性。结果表明，采用LANP策略制备的负载于少层石墨烯的无粘结剂铂、钌和镍NPs，可作为实用、高效且稳定的电催化剂，应用于先进电解槽技术中的水分解反应。

    关键词： 激光辅助、石墨烯、电催化剂、水分解、纳米粒子

    更新于2025-09-11 14:15:04