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通过镁修饰实现CaNbO2N在可见光照射下高效光催化水氧化反应的开启
摘要： 尽管CaNbO2N在可见光范围内（至600 nm）具有强吸收能力，但由于结构缺陷和电荷迁移率较低，其在常规条件下通常表现出较差的光催化活性。本工作合成了一系列镁改性的CaNbO2N（即CaNb1-xMgxO2+yN1-y，0 ≤ x ≤ 0.2），并系统研究了其晶体结构、光学吸收等理化性质。结果表明：镁掺杂后晶胞发生轻微收缩且吸收边蓝移，通过调节镁含量可有效调控氮含量及缺陷能级。更显著的是，在可见光照射（λ ≥ 420 nm）下，镁改性样品的光催化产氧性能大幅提升——当x=0.1时，CaNb0.9Mg0.1O2+yN1-y在420±20 nm波长下达到平均产氧速率~126.8 μmol h?1，表观量子效率高达~3.4%。这些改进可能源于镁掺杂显著降低了CaNbO2N中的Nb??缺陷浓度并使价带顶（VBM）轻微正移。光电化学分析同时表明，镁改性使电荷迁移能力有所增强。
关键词： 水氧化，CaNbO2N，光催化剂，水分解，镁改性
更新于2025-09-04 15:30:14
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具有可控壳层厚度和增强光催化活性的核壳结构ZIF-67@Co-MOF-74催化剂合成及其可见光驱动水氧化性能
摘要： 本文通过配体交换法，在ZIF-67晶体表面包覆2,5-二羟基对苯二甲酸（DHTP）分子，合成了核壳结构ZIF-67@Co-MOF-74催化剂。值得注意的是，通过调节ZIF-67与DHTP的质量比，可进一步获得壳层厚度分别为10 nm、25 nm和50 nm的ZIF-67@Co-MOF-74催化剂。与单一ZIF-67或Co-MOF-74催化剂相比，所制备的核壳MOF催化剂在光驱动水氧化反应中表现出更强的光催化活性。此外，随着壳层厚度的增加，析氧量逐渐升高。核壳MOFs表面晶体缺陷及未配位羟基/羧基的形成，促进了金属催化中心的暴露及水分子通过氢键相互作用的吸附，从而与催化活性中心高效反应。同时，ZIF-67（核）与Co-MOF-74（壳）界面处光生空穴与电子可实现优异分离并快速转移，有效提升了界面电荷转移速率。该简单新颖的方法同样适用于其他三种羧酸配体，表明其可能成为一种普适性方法，可推广至其他配体制备不同核壳ZIF-67@MOF晶体。
关键词： ZIF-67@Co-MOF-74，配体交换法，水氧化，核壳结构，光催化活性
更新于2025-09-04 15:30:14