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BODIPY-卟啉二元体系中超快能量转移机制的研究
摘要： 合成了含游离碱卟啉（TPP2BDP）及其镍(II)配合物（NiTPP2BDP）的新型β-稠合BODIPY-卟啉化合物，以研究β-稠合BODIPY-卟啉二聚体的分子内能量转移机制及未填满d轨道金属离子对能量转移过程的影响。荧光光谱显示，当激发BODIPY单元时，由于能量从BODIPY向卟啉单元转移，BODIPY发射减弱。飞秒泵浦-探测光谱测量表明，所研究化合物的能量转移速率快于文献先前报道。当激发BODIPY单元时，由于BODIPY与卟啉单元直接相连，两种化合物均观察到快速的BODIPY至卟啉能量转移（约500飞秒）。含游离碱卟啉的化合物（TPP2BDP）还观察到系间窜越机制，而含金属卟啉的化合物（NiTPP2BDP）则因镍(II)离子的未填满d轨道而呈现d-d跃迁。
关键词： 快速能量转移，硼二吡咯甲基，卟啉，超快泵浦-探测光谱学
更新于2025-09-23 15:23:52
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铜及其他贵金属纳米粒子中的超快电子-晶格热化过程
摘要： 我们采用时间分辨超快泵浦-探测光谱技术，研究了直径3.2至23纳米的小尺寸铜纳米球（嵌入玻璃或分散于溶剂中）的电子-晶格能量转移过程。结果表明电子-晶格散射率随尺寸减小而增大，这与我们先前在低激发条件下对金、银纳米颗粒的研究结论一致。我们将该效应归因于纳米颗粒表面附近电子-声子相互作用屏蔽效率的降低。为解释文献中不同金属电子-晶格散射研究结果的差异（随尺寸减小而减弱/无关/增强），我们讨论了弱/强激发条件下通过时间分辨实验精确测定电子-晶格能量转移时间所需的实验条件，并展示了溶液中金纳米球的功率依赖性实验。我们的发现基于双温模型预测的理论分析，以及通过求解含热电子的玻尔兹曼方程对纳米颗粒瞬态消光截面进行完整建模。
关键词： 泵浦-探测光谱学、铜纳米粒子、电子-晶格相互作用、双温模型、超快电子动力学
更新于2025-09-23 15:23:52
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具有近红外区大双光子吸收截面的高度共轭稠环四极有机发色团
摘要： 对两类最初作为有机光伏非富勒烯受体开发的有机π共轭稠环四极矩A-π-D-π-A生色团进行了双光子吸收(2PA)特性研究。这些分子在近红外(NIR)区展现出较大的非简并双光子吸收(ND2PA)截面(约6-27×103 GM)。在第一组分子中，通过飞秒ND2PA光谱研究了氯仿溶液中不同核尺寸分子的ND2PA光谱和截面，发现核尺寸（即共轭长度）的增加会导致显著红移且增强的2PA效应。第二组分子保持核尺寸(7元环，基于茚并体系)不变而改变末端受体(A)强度时，2PA性质变化较平缓。在研究的两种核类型中，供体中心为噻吩[3,2-b]噻吩的化合物比茚并中心的对应物具有更大2PA截面，因其更富电子的核增强了分子内电荷转移。通过分析ND2PA与瞬态吸收测量分别获得的2PA谱带和NIR ESA跃迁之间的光谱重叠，采用开孔Z扫描法推导了部分化合物的非线性吸收中激发态吸收(ESA)的贡献。由瞬态吸收和辐照度依赖的开孔Z扫描提取的ESA截面值合理吻合，其中等幅度(约10?21 m2)表明虽然ESA贡献不可忽略，但有效响应主要来自瞬时2PA。
关键词： 泵浦-探测光谱学、非线性光学、Z扫描技术、有机光电子学、超快光谱学、双光子吸收
更新于2025-09-23 15:21:01
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[2019年IEEE欧洲激光与电光会议暨欧洲量子电子学会议(CLEO/Europe-EQEC) - 德国慕尼黑(2019.6.23-2019.6.27)] 2019年欧洲激光与电光会议暨欧洲量子电子学会议(CLEO/Europe-EQEC) - 单层WS?谷内自旋翻转弛豫动力学
摘要： 二维过渡金属硫族化合物（TMDs）因其独特的电子能带结构和强激子效应而备受关注。这些材料中巨大的自旋轨道耦合效应使价带（VB）和导带（CB）的自旋简并被解除，从而产生A和B两种带间激子跃迁。在单层WS2中，布里渊区K/K'点最低导带与最高价带电子自旋反平行排列，形成能量低于亮激子的谷内暗激子态。本研究采用双色螺旋度分辨泵浦-探测光谱技术，直接观测到单层WS2导带中光激发电子的谷内自旋翻转过程。实验发现该过程在77K温度下以亚皮秒时间尺度发生，且强烈依赖于温度变化，明确表明其属于声子辅助弛豫机制。这些结果阐明了单层WS2的谷内自旋弛豫过程，确定了我们测量到的谷内暗激子形成也发生在亚皮秒时间尺度。研究暗激子形成动力学对设计基于TMDs的电子/光子器件具有重要意义。
关键词： WS2、自旋翻转弛豫、激子、泵浦-探测光谱学、过渡金属二硫化物
更新于2025-09-11 14:15:04
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分子纠缠光子光谱学中时间-能量关联强度的影响
摘要： 本文通过对比双原子分子经典泵浦-探测实验与其量子增强版本（后者将泵浦和探测脉冲替换为自发参量下转换(SPDC)源的信号光与闲频光束），探究时-能域量子-经典跃迁现象。相较于经典泵浦-探测装置，利用SPDC产生的双光子吸收借助量子时-能纠缠，在保持飞秒时间分辨率的同时提升了过程整体产率与选择性。我们系统研究了关联强度对过程效率与选择性的影响，并将结果与经典泵浦-探测光谱进行对比。研究展示了一种基于双光子光谱窄化来提高产率的激发方案，结果表明量子增强的产率提升源于对过程可用总能量的更高效利用。
关键词： 分子纠缠光子光谱学、泵浦-探测光谱学、自发参量下转换、时间-能量关联
更新于2025-09-11 14:15:04
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亚20飞秒全光开关在单金包覆硅纳米盘中的实现
摘要： 介电纳米天线因其能在纳米尺度上低损耗地聚焦光并展现出强非线性极化率，近期成为非线性和超快纳米光子学领域颇具前景的元件。本工作证明：当覆盖30纳米薄金层的单硅纳米盘在第二类安培子模式附近激发时，可在第一类安培子模式邻近区域产生正负向亚20飞秒反射率调制（幅度约0.3%）。通过可见光至近红外波段表征的实验结果表明，所观测到的全光开关现象源于非线性光学克尔效应。这些发现为纳米尺度超快全光信号处理迈出了重要一步。
关键词： 无极模、光学克尔效应、超快全光开关、泵浦-探测光谱学、介电纳米天线
更新于2025-09-10 09:29:36
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泵浦-探测光谱中的非平衡电子动力学：激发声子态的作用
摘要： 我们采用非平衡格林函数形式体系，研究激发声子群对非平衡电子弛豫速率的影响。通过自洽求解电子与声子格林函数的Dyson方程，计及声子特性的瞬态变化。泵浦诱导效应同时体现在电子与声子的谱函数中。研究发现：由于声子吸收增强，激发态声子群会抑制非平衡电子的衰减速率；升高的声子占据数还会导致非平衡衰减速率与平衡散射速率产生差异。衰减速率具有时间依赖性，这一现象在光激发Bi1.5Sb0.5Te1.7Se1.3的实验观测种群衰减中得到印证。
关键词： 弛豫速率、非平衡电子动力学、激发声子布居、非平衡格林函数形式体系、泵浦-探测光谱学
更新于2025-09-09 09:28:46
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光激发GaAs带隙附近相干声子振荡与电子态之间的法诺共振
摘要： 固体的脉冲光激发会产生行进应变脉冲，表现为相干声学声子振荡。这些振荡已通过时间分辨泵浦-探测光谱法得到广泛研究。本工作报道了本征GaAs(100)中极长寿命的相干纵声学声子振荡的产生，并清晰确凿地证实了这些振荡与带隙附近电子态连续体之间存在法诺干涉。法诺共振是原子系统和凝聚介质中普遍存在的现象，源于量子态连续体与离散量子态之间的量子干涉。除其他技术外，法诺共振已通过拉曼光谱研究的声学声子进行过探讨。本工作研究了无需任何覆盖层、掺杂剂或衬底/界面效应辅助产生的相干声子振荡中的法诺共振。由于法诺共振对电子结构变化、掺杂和缺陷敏感，这些发现对皮秒超声领域具有重要意义——该技术用于固体的无损深度剖析和载流子扩散研究。
关键词： 砷化镓、相干声子振荡、法诺共振、量子干涉、泵浦-探测光谱学
更新于2025-09-04 15:30:14
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利用双色光学泵浦-探测光谱法测量β-Ga?O?中光激发载流子的超快动力学
摘要： 我们报道了对块体β-Ga2O3进行超快双色光学泵浦-探测光谱的实验结果。采用双光子吸收方案通过泵浦脉冲激发载流子，并利用探测脉冲的自由载流子吸收来记录光激发载流子的后续动力学过程。我们的结果与缺陷辅助过程的载流子复合机制一致。在非平衡条件下，我们还观测到缺陷态对探测脉冲产生的瞬态偏振选择性光学吸收。我们提出了一个描述缺陷对电子和空穴捕获的速率方程模型，并用其解释实验数据。研究发现缺陷对电子的捕获速率常数与温度无关，而对空穴的捕获则表现出强烈的温度依赖性，这表明空穴捕获过程伴随着晶格形变/弛豫效应。本研究揭示了β-Ga2O3中缺陷捕获载流子的相关机制及速率特征。
关键词： 双色光学泵浦-探测光谱学、超快动力学、光激发载流子、载流子复合、缺陷辅助过程、β-氧化镓
更新于2025-09-04 15:30:14